翻译《中国科学技术史》，这一工程十分浩大，蔚为大观，参与人数之多、涉猎范围之广，均为台湾过去所没有。到1986年，已译成并出版计14册。与此同时，陈立夫又利用各种资料之便，编成了一套《中华科学技艺史丛书》，计25册，涵盖我国所有科技如农业、水力、盐业、蚕业、工艺等，以补充李约瑟《中国科学技术史》一书之不足。
（三）阐扬儒学。
陈立夫认为，儒学是中国传统文化中的主流文化，“用之于身则身修，用之于家则家齐，用之于国则国治，用之于天下则天下平，像这样精致推展的系统理论乃我国独有之宝贝”。他说：“我们中华民族之所以集合12亿人民为一家，持续五千年光荣历史而不坠，并具有大刚中正之民族特性者，是因为我们祖先发明人类共生、共存、共进化之原理。此一原理自尧、舜、禹、汤、文、武、周公相继不绝，及孔子集大成以公、诚、仁、中、行立教形成道统。”这就是儒学。陈立夫提出，要“重建儒学，再造国魂，发皇内圣之学，新开外王事功”，因为儒学能“为天地立心，为生民请命，为往圣继绝学，为万世开太平”，儒学应该流芳千古。
为了更好地阐扬儒学、陈立夫担任了台湾孔孟学会理事长的职务（蒋介石为荣誉理事长），他到任后，为孔孟学会制定了两条工作方针：一是向下扎根；二是向外发展。为了向下扎根，学会办了两个刊物，一是每月发行的《孔孟月刊》，二是每年出版两次的《孔孟学报》。除此外，每月举办一次讲演会；在大中学中举行有关儒学的论文竞赛；在小学举行书写四书文句的比赛；暑假中举办国学研究会，分教师班和学生班，每班各100多人，进行学习研究；在台湾各地促成建立孔庙并建立地方分会。为了向外发展，召开了孔孟国际学术讨论会；在美国加州圣荷西市，协助当地建立文化公园，公园中建有孔子铜像、中山纪念堂、中国式牌楼、梅花亭等，在德国、日本，协助当地建立孔庙；凡与台北市建立姊妹市的外国城市，由台北市政府赠送孔子像；促成美国，加拿大一些城市举办祭孔大典等。
除进行以上工作外，陈立夫本人还亲自到台湾师范大学为博士生讲《人理学》课程，宣传儒家经典。他本人撰写了大量文章和专著，研究、阐释儒学的大义，如《人理学》、《孟子之政治思想》、《孟子之道德伦理思想》、《从根救起》、《中国文化概论》、《四书中的常理及故事》、《陈立夫儒家研究言论集》、《孔子何以被尊称为万世师表》、《孔子思想对世界之影响》，《易学应用之研究》等。
由于陈立夫在阐扬中国文化方面的努力和成绩，在他80岁生辰时，蒋经国亲自为他颁发了中山文化奖，以表彰他弘扬文化之功。1982年，台湾当局又为他颁发了“国家文化奖”。1999年4月，《财讯》杂志采访陈立夫，谈到他对文化的贡献时，陈立夫说，他已经写了30本书，编了70本书，翻译了15本书，并自豪地说：“这是很少有人做到的”，他还表示：“以后看我活多久，也许还要写。”壮心不已
陈立夫在潜心研究学问的时候，并非完全钻进故纸堆，忘记了政治、忘记了自己的国家。几十年的风风雨雨，陈立夫的思想发生了很大的变化，他反省自己的过去，更着眼于未来。晚年的陈立夫十分关心中华民族的发展，他对海峡两岸的统一大业表现出极大的关心与兴趣，随着历史的发展和时代的前进，他希望祖国统一的心情更加迫切。他对实现统一的思想基础、形式、进程、前景等方面都作了很深的思考，并提出了一些很好的建议和主张，为此而大力呼吁、多方联络、积极行动，为促进台湾当局改善与大陆的关系，做了很多工作。
陈立夫注重养身之道。然而所谓的养身不外是心胸豁达。这一点可以从蒋介石去世看出，蒋去世后，陈立夫不计前嫌参加其葬礼，而且甚为悲痛。1973年，陈立夫满怀热情，写了一篇呼吁祖国统一的文章，限于当时海峡两岸的客观形势，在香港《中华月刊》发表时，用了辜君明（意即姑隐其名）的化名。在文中，陈立夫指出：“中国统一的真正实现，使世界知道中国人是不可欺的”，“要使中国成为文化大国，为全人类所崇仰，帝国主义者无从破坏”。陈立夫已经认识到，要使中国强大起来，经济发展，文化发达，两岸必须统一。同时，陈立夫还认为，中国的统一必须靠中国人自己的努力。他说：“没有一个帝国主义者愿中国统一，要统一只能靠中国人自己的觉悟。在双方分裂对峙中，靠帝国主义在后撑腰，这些撑腰是为中国吗？不，是为他们自己，这是很清楚的。”文章的结尾，陈立夫对祖国的统一充满了信心和希望，他说：“中国人无论在大陆或台湾以及海外各地，势必额手称颂，化干戈为玉帛。”这里，陈立夫希望祖国强大、为世界所景仰、盼望海峡两岸统一的爱国之情洋溢于文章的字里行间，殷殷可鉴。
1975年，陈立夫开始生出一种想法，他认为国共两党有过北伐时期和抗战时期合作的先例，特别是抗战时期，国共两党从民族利益和国家前途出发，能够捐弃十年内战的血海深仇，在互相接触、谈判的基础上重新握手，进行合作；那么，在海峡两岸隔绝了几十年后，为了国家的统一，国共两党也一定能够通过谈判而渡尽劫波，再度合作的。基于这一想法，陈立夫以“总统府资政”的名义通过秘密渠道向中共中央发出邀请毛泽东到台湾访问的信息。但当时中国大陆正进行“文化大革命”，因此，陈立夫的这一信息没有引起任何反馈。
虽然如此，陈立夫希望国共两党进行和谈的心情依然十分迫切，他在没有得到中共回音的情况下，写了《假如我是毛泽东》一文，在香港报纸上公开发表。他在文章中殷殷欢迎毛泽东或者周恩来到台湾访问，与蒋介石重开谈判之路，以造福国家和人民。他特别呼吁希望毛泽东能“以大事小”，不计前嫌，效仿北伐和抗日国共合作的先例，握手一笑，开创再次合作的新局面。
怎样统一中国，以什么思想来统一中国呢？这是陈立夫经常思考的问题。1980年年底，他看了王思诚主编的《中国向何处去》一书的文稿，一时很多感慨，第二年新春伊始，便为此书写一篇序言。他在序言中写道：
中国近百年来思想之演变，由传统进入现代化之改革运动，始自洋务运动，中经戊戌变法、维新，而成于辛亥革命。每一运动虽各有其时代背景而成败不一，惟其中心思想皆以中国传统之仁政为原动力，以救国救民为目标。故前此数十年，虽以内忧外患，相继不绝，政局未能稳定，人民生活困苦，而立国精神，尚未尽丧……
余确认三民主义统一中国有其必然性，犹表之与影，若呼之与响，无可置疑，惟视国人努力何如耳。
这里，陈立夫看到了中华民族的凝聚力和爱国主义精神对于维系祖国统一的强大作用，这无疑是正确的，但他将这种思想发展最后归结到三民主义，这又是错误的。以三民主义思想不能统一中国、发展中国，这是早就为历史所证明了的。陈立夫看不到这一点，他在正确与错误的十字路口上下求索，希望找出一条统一祖国的正确道路。
随着形势的不断发展变化，陈立夫的思想也在不断变化，逐渐放弃错误想法，接近正确的轨道。1988年7月14日，陈立夫在“国民党第十三届中央评议委员第一次全体会议”上，联合32名“中央评议委员”提出了“以中国文化统一中国，建立共信；以投资共同实行国父实业计划，建立共信；并以争取大陆民心，以利和平统一案”。在此提案中，陈立夫等人明确指出：“中国之统一为海峡两岸及海外全体同胞之共同愿望，故仅为时间问题”，同时还强调，中国的统一“必须由中国人以自力达成之，非第三者所愿或所能助成者”。怎样实现祖国统一呢？陈立夫等人认为：“谋求统一，必行建立共信，有了共信，互信乃生。互信生，自会团结统一”，在这些方面，共信是最重要的。因为“中华文化为建立共信的最佳条件”，所以陈立夫等人明确提出以中国文化作为实现祖国统一的思想基础。关于实现祖国统一的进程，陈立夫等人认为，有了共信，才有互信，然后以台湾的科技潜力，与大陆的人力、物力资源，合为互助的基础，“共同成立国家实业计划推进委员会”，以开展两岸经济的合用，进而在合作的过程中消除双方的敌对行为，在此基础上，通过“政治整合之协商”，实现两岸经济、政治等的全面合作。为了建立互信，陈立夫等人主张“惟若统一有望，有限度的接触，为不可避免”。
陈立夫等人的提案尽管在某些方面还有些不适宜的提法，但是主张祖国和平统一，提倡两岸对话协商，互信合作，并有一些具体的设想，这是顺应两岸人民强烈要求和平统一、振兴中华的历史潮流的。同时，我们从提案中可以看出，陈立夫已经放弃了原来“以三民主义统一中国”的思想，首次肯定国共两党可以通过中华文化的认同，达到经济合作互惠，消除敌对情绪，建立互信，然后在此基础上实现统一大业，这是颇有见地的。因为中华民族文化具有强大的凝聚力，凡是中国历史上对继承和发扬中国民族文化优良传统有所贡献者，无不执著于维护国家的统一。国共两党如都以继承和发扬中国民族文化的优良传统、振兴中华为目的，实现祖国统一就有了共同基础。
陈立夫等人的提案公布后，立即在海峡两岸和海外侨胞中引起了强烈反响。中国共产党对这一提案表示赞赏，《人民日报》发表评论员文章，认为陈立夫等人的提案“顺应两岸人民强烈要求和平统一、振兴中华的历史潮流”，“这种谋求祖国统一的积极态度，令人感佩”。该文还明确指出：“中华民族文化具有巨大的凝聚力，是海峡两岸建立共信和互信的一个重要基础。中华民族文化的优良传统，几千年来维系着民族的团结和国家的统一，使中华民族历经劫难而不灭，是所有中国人的根。”这就肯定了陈立夫等人关于统一祖国的思想基础的提法，认为该提案如能付诸实施，“必将对两岸关系的发展和祖国和平统一事业产生积极影响”。
世界各地的华人和侨胞也对这一提案表示肯定，他们纷纷撰文表明自己的看法。
这些，使陈立夫深受鼓舞。此后，他在各种场合多次发表谈话，表明自己对祖国统一的迫切心情。1988年8月，陈立夫向台湾《中国时报》记者表示：希望在有生之年看到中国的统一。8月20日，陈立夫会见台湾“中国统一联盟”代表时说：“现在海峡两岸若透过合作而达到中国统一，中国必将在世界上壮大起来，发挥无比的影响力。”在另一次接受台湾《联合导报》杂志社记者访问时，陈立夫表示：假如中国大陆的邓小平请他去谈一谈“如何以中国文化来统一中国”的话，他一定去，但又说，台湾的“三不政策”使他出不去。
陈立夫主持祭孔大典。陈立夫的提案及一系列谈话，对国民党长期坚持的“三不”政策是一个有力的冲击，国民党当局既对他不满，但又无可奈何，最后武断地否决了他们的提案。
这对陈立夫无疑是个沉重的打击，他一下子陷入迷茫之中。他不理解台湾当局为什么如此顽固，他在回忆录中深为惋惜地说：“我与赵耀东同志、连同中央评议委员32人，提案以中国文化建立两岸之共信，并以一百亿元与中共共同开始建设国父实业计划之一部分。藉以建立互信，进而达致两岸之和平统一，此案通过中央评议会议，此一构想有胜于三民主义统一中国之号召，中共方面有赵紫阳之反应赞成，但吾政府方面，似怕中共之乏诚意，未有进行”，尽管“海内外各方面反应”极佳，“此案仍不免胎死腹中，殊为可惜”。
中国文化统一论的提出，以及陈立夫诸多有关统一的言论，奠定了他在海峡两岸关系上的特殊地位，台湾媒体尊之为“促进两岸交流与和平”的“基磐”，他还当选为“海峡两岸和平统一促进会”的名誉会长。1994年，陈立夫向大陆海协会会长汪道涵赠送一幅墨宝，书云：“求统一不谈小节，为和平先天至诚”，表达了他渴求祖国统一的心情。
李登辉上台后，鼓吹“台独”，对要求统一的台湾爱国人士进行打压，不仅不尊重陈立夫等人有关统一的设想和建议，连陈立夫的“总统府资政”的头衔也给拿掉，对此，陈立夫既感到愤懑，又感到忧虑。1999年4月，《财讯》杂志采访陈立夫时提起此事。陈立夫说：“曾经有人帮我问过李总统，为什么不让陈立夫做资政了？他说，因为我常常在美国。其实我没有，我去美国不超过3个月，每次都请假，回来也会销假。”原因是什么呢？陈立夫说：“他有时候要搞台独。”对李登辉上台后的言行，陈立夫十分不满，他说，蒋经国逝世后，推李登辉代之，“及国大召开，一部分代表有不同意见，拟另推他人，乃有八大元老出面斡旋之举，不料事后老国代被迫退休，二届国代，另行产生，并主修宪，台独嚣张……”当记者问如何看两岸统一问题时，他信心十足地说：“现在是中国发展的最好时刻，美、苏两强都有困难，只要两岸把真话讲出来，统一蛮容易”，“我相信不要多少年，中国会世界第一”。
对于台独，陈立夫坚决反对，他接受大陆学者陈秀惠访问时说：“在自己漫长一生中，从小时候起就知道世界上只有一个中国，要说有什么问题，也就是谁代表中国的正统之争。如果台湾有人宣布世界上有两个中国，我想事情一定会变得相当严重，不但我们的文化生命会立刻紧张起来，整个民族生命也会立刻紧张起来，一定会国无宁日。”他还说：“台湾的根在大陆，‘大台湾’再大也是弹丸之地，岛内被殖民统治的历史太长，尤其在曰据时期祖国文化几被摧残殆尽，数十年来虽然吾辈上下辛勤耕耘稍有进步，然当今主事者甚至连对国族认同都发生问题，我还能指望这些人热心于文化认同？故以为中国文化之伟大复兴全赖大陆。”因此，他认为：“国民党必须挺身而出突破危局，与大陆当局商谈两岸一切问题，两岸和平统一了，国家强大了，中国文化的再发展自然是顺理成章的事。”
陈立夫十分关心大陆的发展，他说：“我是中国人，我关心台湾，也关心大陆”，对大陆改革开放后取得的成就，他予以充分肯定，说：“大陆从文革结束到现在20多年，人们可以继续说三道四，可谁也无法否认其国力的日益强盛。”
大陆对陈立夫也十分关心，充分肯定他为两岸统一所做的工作，邓小平曾托程思远找到陈立夫，邀请他回大陆看看，但最终没能成行。对此，陈立夫无奈地对媒体说：“是‘三不政策’让我出不去。”正是台湾当局的顽固态度，使陈立夫没能担当起统一使者的大任，也使他最终没能看看他可爱的故乡。