1905年是中国国内政治发生重大变化的一年。受日俄战争日胜俄败结局的刺激，中国的一些知识分子和开明士绅，甚至包括一部分清朝官员，认为日本之胜是立宪政治的胜利，俄国之败是专制政治的失败。因此，他们主张中国仿效日本，走君主立宪的道路。在这种情形下，清政府一方面迫于舆论的压力，另一方面也想借立宪之名以削减革命党人的威胁，于是，于1905年7月作出决定，准备派遣载泽、端方等5大臣分赴东西洋各国考察政治。1906年9月1日，清廷正式发布诏书，宣示预备立宪。
建立资产阶级立宪政治，是梁启超自戊戌维新以来孜孜以求的目标。因此，他在日本读了清政府预备立宪的上谕后，欣喜异常，认为这是重新进行政治改革的大好机会。在此后5年的海外流亡生活中，梁启超把他的精力主要就放在领导这场希望和幻灭并存的在政治运动上。
1906年11月6日，清政府经过两个多月的反复讨论，最后公布了慈禧太后裁定的新官制方案。但这一方案除了更新几个名目，合并几个次要的衙门，新增一个邮传部外，对整个腐败的统治机器没有作任何实质性的变革。立宪派关心的责任内阁，连提都未曾提到，预定设立的资政院也是遥遥无期，而对于涉于皇室及满族亲贵利害的衙门，明确宣布不予更动。这使海内外的立宪派大失所望。梁启超更从中认识到不能将立宪的希望寄托在清政府身上，于是便着手酝酿成立新的政治团体，以推动国内宪政的实现。12月，梁启超邀请戊戌时代的老朋友熊希龄和当时在日本留学生中很有名气的杨度来日本，筹商组织政党的办法和宗旨，初拟会名为宪政会，计划争取张謇、郑孝胥、汤化龙等3个国内立宪派首领入会，推杨度为会长。但后来由于国内立宪派首领无意与梁启超合作，杨度也在领导权和政见上与梁启超产生分歧，另树一帜。这样，梁启超只好放弃最初的宏大计划，在与党内同志商量后，于1907年春决定单独组建政党，取名为政闻社。梁启超为政闻社制定的立宪纲领是：一、实行国会制度，建设责任政府；二、厘定法律，巩固司法独立；三、确定地方自治，正中央地方之权限；四、慎重外交，保持对等权利。
10月17，政闻社在日本东京锦辉馆召开成立大会。梁启超在会上作题为《政治上之监督机关》的演说，强调改良政治，首先是要建立一个强有力的监督机关，这个机关必须“由选举而成立，非由任命而成立；必当使其权力之渊源在人民，而不在君主。”但由于当时清政府并未开放党禁，梁启超仍是清朝的通辑人物，为不影响政闻社的活动，梁启超本人并不在政闻社出名，政闻社的机关刊物《政论》杂志的编辑和发行人也由蒋观云挂名，梁启超居幕后领导。
政闻社成立后，梁启超积极派社员回国，分赴北京、东北、上海、湖北、江西、四川、福建、广西等地，进行发展社员及要求速开国会活动。为扩大本社在国内的影响，梁启超经与马建忠的哥哥马相伯商量，于1908年2月将政闻社总部由日本迁往上海，由马相伯、徐佛苏主操上海总部事务。7月，在各省国会请愿高潮中，政闻社也以该社全体名议，致电宪政编查馆，要求三年内召开国会，指出：“国会一事，天下观瞻所系，即中国存亡所关。非宣布最近年限，无以消除祸乱，难系人心。”在此前后，还派归国的政闻社社员联络各地立宪派，发起“国会期成会”，要求速颁宪法，早开国会，组织责任内阁。而更使清政府感到难堪的是，就连旗籍士民也被鼓动起来。1908年8月，与政闻社关系密切的《大同报》社的一些旗人，带头呼号，发起八旗国会请愿。国会请愿运动引起清政府的严重不安。为杀一儆百，清廷于8月13日以“阴图煽乱，扰害治安”的罪名，宣布查禁政闻社。
政闻社被取缔后，梁启超作为海外立宪派的领袖，并没有因此心灰气馁。相反，他鼓励党内同志坚持斗争，坚持立宪救国的坚强决心。
经过1年的养晦待时，1910年随着国内立宪运动的重新高涨，梁启超也以更大的热情致力于国民立宪运动。1910年2月，他在上海创办宪政运动中最有影响的一份刊物——《国风报》，先后发表文章100多篇，给清末立宪运动以有力的指导和推动。
鉴于当时许多人对立宪政治似懂非懂，存在大量误解，梁启超在《国风报》上对宪政理论作了系统的阐述。他指出立宪政体必须贯彻三权分立原则，君主立宪政体与专制政体的根本区别在于君权是否有限；在立法，行政和司法三权中，作为立法部门的国会是立宪政体的象征和标志，“有国会谓之宪政，无国会谓之非宪政；筹办国会谓之筹办宪政，不筹办国会不谓之筹办宪政。”至于国会的组织、职能和性质，梁启超在详细研究资本主义国家国会制度的基础上，提出中国国会制度的具体方案。他建议中国应实行两院制，即充分代表全体国民的意志，又调和社会各方面的利益。议员的产生，必须贯彻主权在民原则，以民选为主，兼采他法。至于国会的职能，梁启超极力主张赋予国会以最充分的权力，提出国会应拥有以下七权；一、参与改正宪法之权；二、提出法律，议决法律之权；三、设决预算，审查决算之权；四、事后承诺之权；五、质问政府之权；六、上奏弹劾之权；七、受理请愿之权。他强调，“此种职权苟缺其一，即不成为国会”，批评清政府颁布的《资政院章程》规定资政院不得参与制定宪法，没有单独具奏权，议员个人对政府无质问权等等，都是违背立宪根本精神的，“与各国议院共通之原则太相刺谬”，是“徒取外国之法文东涂西抹，苟塞篇幅而已”。
在主持《国风报》的日子里，梁启超还为国会请愿运动大造舆论。在1910年全国性的国会请愿高潮中，梁启超先后发表《国会期限问题》、《论请愿国会当与请愿政府并行》、《论政府阻挠国会之非》和《为国会问题敬告国人》等文，极力宣传速开国会的主张，断言“中国而欲有国会者，惟开设于宣统四五年以前为能有之。过此以往，吾中国永无开国会之时矣。”驳斥清政府以人民程度不足或程度不齐为借口拒绝召开国会是站不住脚的，指出物之不齐，乃物之常情，无论政权如何修明，要求人民程度悉归于一是不可能的；至于我国人民的程度，与西方国家相比固然存在不足，但与本国政府官吏相比则无所谓不足。他一针见血地揭露清政府反对速开国会的真正用心，是为了维护当权者的自身利益和特权，逃避监督。
除舆论宣传外，梁启超也在国内立宪派中开展组织活动。在1909年各省筹备谘议局第一届常会期间，梁启超就指示在国内的代表徐佛苏与各省谘议局议员联络，鼓动他们促使清政府加快立宪进程。1910年，国会请愿运动高潮迭起，梁启超更是精神大振，指使徐佛苏与国内立宪派活跃分子汤化龙、林长民、孙洪伊、黄远生等“通简论政，联络公义私交”。7月间，又积极支持徐佛苏在北京创办《国民公报》，为《国民公报》撰写文章，并募款帮助报馆，使《国民公报》成为国内立宪运动的一个大本营。11月间，当清政府宣布将预备立宪期限由9年缩短为5年，以张謇为首的江浙立宪派与清政府妥协，退出国会请愿运动后，梁启超仍持激进态度。他一方面建议徐佛苏、孙洪伊等在国会请愿同志会解散后组建新的团体，拟在国会成立后充任政党，这便是1911年6月初国内成立的宪友会，另一方面鼓动徐佛苏、孙洪伊等人继续请愿，不达目的决不罢休。为迫使清政府早日实行宪政，梁启超甚至公开号召国内反对清政府的各个政治派别捐异存同，互相提携，一起来对付清朝政府，建设一个新的良善政府。
梁启超领导的立宪运动，走的虽然不是一条暴力革命的道路，但立宪运动从本质上来说仍不失为一场进步的历史运动，它最终的目的是要以某种形式的资产阶级民主制度取代两千多年来的中国封建专制制度。并且，立宪运动的意义还在于，它在当时不但宣传了资产阶级宪政思想，而且揭露了清政府假立宪的真面目，从而加速了辛亥革命的爆发。