国民党一大确立了以党内合作形式实现国共合作的决定，通过了国民党党纲、党章和《改组中国国民党宣言》，确立了孙中山提出的“联俄、联共、扶助农工”的三大政策，标志着第一次国共合作的实现和革命统一战线的建立。在这个过程中，李大钊等共产党人付出了艰辛的努力，与国民党右派进行了坚持不懈的斗争。虽然阻力重重，有来自共产党内部的，也有来自国民党的排斥和攻击，李大钊既要对中共党内的同志做耐心说服工作，又要努力劝说孙中山与共产党合作，还要对国民党内部的攻击性言论给予严肃回击。他坚信国共合作是必须的，除此之外，没有其他途径。李大钊被捕后在《狱中自述》中说自己之所以加入国民党，是为了“对外联合以平等待我之民族及被压迫之弱小民族，并列强本国内之多数民众；对内唤起国内多数民众，共同团结于一个挽救全民族之政治纲领之下，以抵制列强之压迫，而达到建立一恢复民族自主、保护民众利益、发达国家产业之国家之目的”。所以，李大钊对民主联合战线的建立有着更为深层次的认识，即始终着眼于“谋中国民族之解放”，并为之而奋斗终生，所以他积极致力于国共合作的实践。
8.开展国共合作宣传活动
孙中山逝世后，李大钊怀着悲痛的心情参与组织了孙中山的追悼会，并以国民党党员身份送了一幅长长的挽联，高度评价了孙中山四十年瘁心于民族革命事业的精神和伟大功勋，“先生挺生其间，砥柱于革命中流，启后承先，涤新淘旧，扬民族大义，决将再造乾坤；四十余年，殚心瘁力，誓以青天白日，满地红旗，唤起自由独立之精神，要为人间留正气”，同时也向民众传达了寄托衷肠思与继承遗志的决心，“丧失我国山斗，云凄海咽，地黯天愁，问继起何人，毅然重整旗鼓；亿兆有众，惟工与农，须本三民五权，群策群力，遵依牺牲奋斗诸遗训，成厥大业慰英灵”。孙中山逝世后，李大钊组织国共两党北方机关广泛发动群众近三十万人为孙中山送葬，成为一次有力的革命教育活动，为革命发展作了广泛的政治动员。
李大钊为了宣传国共合作，进一步明确国共合作的基础，发表了一系列的文章来阐释国共合作的必要性，为国共合作的进一步发展，营造社会舆论和氛围。
1925年11月18日，李大钊在《政治生活》发表的《民众势力发展中的国内战局》，指出了民众团结之重要，“在南方，广州革命政府指挥下的国民革命军，与荡平东江之后，西江以及南部，亦将指日肃清了。这些事实，都是民众势力发展的验证，亦是民众势力作最后胜利以结束国内战争的朕兆”。国共合作是对国民党的改组，将其改造成为一个革命势力的联盟，团结民众力量是其根本所在。
1926年元旦，国民党在北京举行升旗典礼，李大钊发表了《青天白日旗帜之下》，希望能够号召人们坚定国共合作的信念，让全国的革命者联合起来。他指出，“总理的革命精神，是地久天长的……我们只有鼓舞勇气，在青天白日旗帜之下，牵起手来，向革命的战线上前进”，“这青天白日满地红旗，正是国民领袖孙中山手订的国旗。这是中国国民党联合中国工农民众完成中国国民革命的象征，亦就是中国民族联合全世界弱小民族及无产阶级企图世界革命的象征”。这些有力的话语就像是前进的号角，鼓舞无数青年加入到革命队伍中来，让国民党的声望与日俱增，也向人们昭示着国共合作的坚定信念是国民革命胜利的保障。
1926年1月21日，李大钊《在列宁逝世二周年纪念大会上的演说》中指出：“列宁主义是帝国主义时代无产阶级革命的理论与策略。中山主义是帝国主义时代被压迫民族革命的理论与策略。在理论上，中山主义与列宁主义是可以联合成一贯，策略上也是能联贯一致的。所以，列宁主义者可说就是中山主义者；中山主义者也就是列宁主义者！他们的主义同是革命的主义”。通过对中山主义和列宁主义的解读，李大钊在探讨国共合作更深层次的理论依据，剔除国共合作中的杂论，让国民党人、共产党人都能全身心地投入到国民革命中去，或者为了中山主义，或者为了列宁主义去奋斗。并特别要向国民党阐明，孙中山亲手将国民革命与世界革命的关系连接起来了。李大钊的演说，一方面希望能够借助孙中山在国民党内的影响，继续巩固国共合作，稳定这份来之不易的合作；另一方面，也希望国共合作能继续在国民革命中发挥作用，让国民党进一步认识到国共合作的必要和可能性，澄清一些不利于国共合作的社会舆论，打击国民党右派。
1926年3月12日，李大钊在《国民新报·孙中山先生逝世周年纪念特刊》上发表了《孙中山先生在中国民族革命史上之位置》。文章指出，孙中山“以毕生的精力，把中国民族革命种种运动，疏导整理，溶解联合，以入于普遍的民众，革命的正轨。他那临终的遗嘱，明明白白告诉我们中国的国民革命，是世界革命的一部”。在其后发表的《马克思的中国民族革命观》、《中山主义的国民革命与世界革命》中，李大钊进一步阐明了中国革命与世界革命的关系，希望世人牢记孙中山先生的遗言，“革命尚未成功，同志仍需努力”。
9.推进国共合作革命活动
国民党一大后，李大钊承担起了国共两党在北方的领导重任。在革命斗争中，李大钊注意结合实际情况，总结经验和教训，不断推进两党合作。李大钊着手创建国民党北京执行部，期间遭遇了巨大的困难。
其一是国民党在北方的组织基础和思想基础十分薄弱。国民党从成立后一直在南方开展工作，没有建立起北方的组织体系，在民众中也缺乏思想基础。其二，北洋军阀在北方拥有庞大的统治基础。国民政府北伐的敌人主要在北方地区，包括依靠美帝国主义的直系军阀曹锟、吴佩孚，依靠日本帝国主义的皖系军阀段祺瑞和奉系军阀张作霖等。这些军阀掌控着中国的统治权，拥有庞大的军队，依靠各自的帝国主义后台，对中国人民进行残酷的统治。北方的军阀统治使国民党植根于此非常不容易，基本是在地下活动。其三，活动经费极其困窘，导致许多工作受阻。李大钊等人历经磨难，开创性地开展了工作。
北方的国民党组织，主要以共产党人为主，李大钊带领北方的共产党员和青年团员全部加入了国民党，成为国民党北方组织发展的基础。为了进一步拓展工作范围，李大钊派出几路人马前往天津、内蒙古、察哈尔、热河等地区组建国民党党部。在李大钊的领导下，国民党的势力不断发展壮大，真正成为“普遍全国”的革命政党。在《北京执行部报告书》中，提到自1925年起，“本党在北京之群众运动工作，已取得领导地位。所有示威运动之行列，十之九皆以本党党旗为先导，且十之九有本党同志为领袖。除少数商人外，多数群众不但对此不起反感，且逐日增加其信任之程度。所属各省区党部，则因所处形势之不同，或以在公开，或迄今犹在秘密，然对于所有该地方之群众运动，已强半能居于主动地位。凡北京执行部所辖各省区之民众，皆已对本党有相当之认识”。
国共之所以能够走到一起，是因为反帝反封的革命任务，所以，李大钊一直将主要工作重点放在坚持反帝反军阀的宣传，以加强国共两党合作的思想基础。1924年11月，冯玉祥发动“北京政变”和孙中山决定北上并发布《北上宣言》，把北方的统一战线推向了高潮。
《北上宣言》提出，革命的目的“不仅在推倒军阀，尤在推倒军阀所赖以生存之帝国主义”，因此要“召集国民会议，以谋中国之统一与建设”。中共积极支持孙中山的意见，“号召全国人民团体，促成此国民会议”。
1925年1月17日，在北京国民促成会举办的讲演会上，刚刚出席在上海召开的中共四大归京的李大钊在《帝国主义侵略中国后的国民运动》的演讲中，宣传中共反对帝国主义的正确主张，揭露了帝国主义和军阀互相勾结破坏中国革命的反动面目，号召人民起来投身于开展反对帝国主义侵略、反对军阀卖国统治的革命运动中去。由于李大钊在社会各阶层中进行了广泛的宣传和发动，促使许多进步团体纷纷加入了国民会议促成会。1925年3月1日，李大钊领导的、由中共和国民党左派共同发起的国民会议促成会在北京召开，八十九名各地各界代表出席了会议，列席百余人。孙中山逝世后，李大钊组织各界人士三十多万人参加的追悼会，一方面促进了民众的反帝反军阀思想的发展，团结了各界民众；另一方面也进一步宣传了孙中山的新三民主义，使国共合作的思想深入人心。
在国民会议运动中，国民党右派分子的破坏活动从来没有停止过，成立相关组织，要彻底铲除共产党人，破坏统一战线。1925年11月23日至1926年1月4日，以林森、居正、邹鲁、谢持为首的国民党右派十多人在北京西山碧云寺召开所谓的国民党一届四中全会，通过了《取消共产党员的国民党党籍宣言》、《开除国民党中央执行委员李大钊等通电》、《取消政治委员案》等一系列反共、反苏、反国共合作的决议，宣布国共分离，开除共产党员的国民党党籍，开除李大钊等人的中央执行委员的职务，另设国民党北京执行部。西山会议在组织上分裂了国民党，破坏了国共合作统一战线。为此，李大钊直接领导了反对国民党分裂派的斗争，始终坚持两党团结，反对分裂，领导国民会议促成总会，多次开诚接洽，希望共同合作，但国民党右派分子始终没有停止破坏活动。于是，李大钊充分运用公共舆论，发挥自己的理论优势，写文章、到群众中去演讲、开展公益活动等揭露国民党右派的真实面目。
10.争取冯玉祥，改造国民军
国共合作之后，北洋军阀统治成为国共两党的共同打倒对象。但是，在北洋军阀集团中也有不少有识之士，冯玉祥就是其中之一。冯玉祥出身贫困家庭，一步一步从士兵成长为督军，曾参加反袁护国战争，平定张勋复辟，反对专制，拥护共和。1920年，冯玉祥与孙中山建立联系后，其爱国思想日增，遂受到吴佩孚的排挤。1924年10月，冯玉祥发动“北京政变”，将所属部队改编为国民军，电邀孙中山北上，共商和平统一大业。由此，冯玉祥在北洋军阀眼中被视为赤化将军。为了进一步扩大统一战线，争取冯玉祥参加国民革命成为当时一项很重要的任务。这项工作的开展就是在李大钊的计划和领导下进行的。
1924年11月，针对如何争取冯玉祥的问题，李大钊明确地提出了自己的思路，“西北军冯玉祥想让我们帮助他仿照黄埔军校办所军校，聘请苏联军事顾问，遣派政工人员。当然，他们有他们的想法，我们也有我们的主意，这些工作我们都要派同志去作，来推动革命形势的发展”。
1925年初，徐谦向冯玉祥介绍他与李大钊曾以国民党中央委员的身份，几次同苏联大使加拉罕交换过意见，苏联可以通过外蒙古到张家口的路线给国民军以无偿的援助，冯玉祥欣然接受。1925年2月，冯玉祥邀请李大钊等人来张家口进行苏联军事援助问题的谈判。经过一天的会谈，双方达成了要求苏联给予军事援助的协议，谈妥了援助的具体内容。李大钊为促成苏联对冯玉祥的军援，多次奔波于北京苏联大使馆与张家口之间。4月，苏联驻广州革命政府高级顾问鲍罗廷由广州到北京，然后准备去张家口访问冯玉祥。双方的会谈在李大钊的安排下顺利进行，达成了关于苏联向冯玉祥提供援助的协议。
关于苏联政府是否愿意援助冯玉祥国民军，当时尚有一些疑问，苏联政府并不能确定冯玉祥是否会转向革命。对此，“苏联政府细心地研究和讨论了国民军将领们的来信，显然地，这些国民军的社会基础和北方其他的集团基础一样，虽然这些军队走上了争取民族解放斗争的道路，但是一直并不坚决，各军的司令都没有革命的经历，而军队本身也没有革命的传统”。然而，正是因为李大钊在国民军中的影响，才坚定了苏联政府对冯玉祥军队的支持。“在决定满足冯玉祥和其他将军的请求的问题时，苏联……政府也考虑了中国同志们的意见。特别考虑了李大钊对国民军指挥人员的外交路线的影响”。苏联政府还分析了援助冯玉祥的意义，“这对北方的政治局势可产生良好的影响，并且有助于中国反帝力量的联合。鉴于此，苏联政府于1925年3月21日，通过了援助国民军武器和弹药，并派遣顾问和教官的决议”。从此，苏联军事顾问和军械源源不断地支援国民军。
苏联对国民军的支持取得了一定的成效，他们对冯玉祥军队有了进一步的认识。1925年10月，在苏联大使馆军事参赞沃罗宁的住宅召开了中共第二次中央扩大执行委员会会议。会议指出，“最近一年来，中国发现所谓国民军，他们与国内解放运动发生关系，一方面可见他们有反帝国主义的情绪，另一方面他们为民众运动所推引参加反帝国主义斗争运动，产生了军队力量对于革命运动的新作用。所以冯玉祥等国民军与奉系军阀之间的冲突，当然与最近将来中国民众争取政权的革命运动有直接的关系”。
与此同时，李大钊建议冯玉祥部队重视军队的政治工作，并介绍了许多有为青年投奔国民军，开始在冯玉祥的军队中传播联俄、联共、扶助农工三大政策。为了进一步扩大统一战线的宣传工作，李大钊派共产党人为国民军创办机关报，进一步在国民军中宣传打倒军阀和反对帝国主义的思想。李大钊与徐谦一起倡议创办国民军的军队干部院校，亲自帮助冯玉祥创办了西北陆军干部学校，为国民军整体素质的提高铺垫了基础。
在争取冯玉祥的工作中，李大钊付出了艰苦的努力，西北地区革命形势发展很快，李大钊抓住有利时机于1925年11月底赴张家口，参加并主持了西北农工兵代表大会。中共北方地区的代表以及工人、农民、牧民和士兵代表共二百人出席了会议。会上，李大钊“介绍了苏联工农兵政权的情况，在分析全国革命形势和任务时，特别强调坚持革命统一战线和蒙汉各族人民团结起来翻身解放的重要意义”。大会最后通过了《国民革命的任务》、《和冯玉祥合作的关系》等决议。