制造仪器和观测
一行主张在实测的基础上编订历法。为此，首先需要有测量天体位置的仪器。他于开元九年率府兵曹参军梁令瓒设计黄道游仪，并制成木模。一行决定用铜铁铸造，于开元十一年完成。这架仪器的黄道不是固定的，可以在赤道上移位，以符合岁差现象（当时认为岁差是黄道沿赤道西退，实则相反）。
后来，一行和梁令瓒等又设计制造水运浑象。这个以水力推动而运转的浑象，附有报时装置，可以自动报时，称为水运浑天或开元水运浑天俯视图。一行等以新制的黄道游仪观测日月五星的运动，测量一些恒星的赤道坐标和对黄道的相对位置，发现这些恒星的位置同汉代所测结果有很大变动。
主持天文大地测量
从开元十二年起，一行主持大规模的全国天文大地测量，其中以南宫说等人在河南所进行的一组观测最有成就。他们在今河南省四个地方测量了当地的北极高度、夏至日影长度，又测量了四地间的距离。经一行归算，得出了北极高度差一度，南北两地相距351米80步（唐代尺度）的结论。这实际上就是求出了地球子午线一度之长。
制定《大衍历》
从开元十三年起，一行开始编历。经过两年时间，写成草稿，定名为《大衍历》。一行不幸去世时年仅45岁。《大衍历》后经张说和历官陈玄景等人整理成书。
从开元十七年起，根据《大衍历》编算成的每年的历书颁行全国。经过检验，《大衍历》比唐代已有的其他历法都更精密。开元二十一年传入日本，行用近百年。
道学功底深厚
一行自幼就聪慧机敏，博览经史，经常到藏书丰富的长安城南玄都观去看书，颇受观主尹崇赏识。
一次，他从尹崇处借得西汉扬雄《太玄经》，此书意旨深奥，尹崇自称研读一数年尚不能晓，他仅数日就读完，并能究其义而撰《大衍玄图》一卷。尹崇大惊，对人说：“此后生颜子也。”年轻的一行成了长安城里的知名学者。
时值武则天之侄武三思任春官尚书，非常钦慕一行的学问和品行，封他为梁王。武三思有权有势，但没有才学，一行不屑与他为伍，于是就到嵩山出家当了和尚，取法名一行。
奉诏制定新历
一行不仅道学功底深厚，也刻苦钻研天文学和数学。他曾到天台山国清寺（在今浙江天台）投师学算。开元五年（公元717年），一行被唐皇朝强征回京，由于他不愿做官，被安置在长安城内的华严寺编译佛经。开元九年（公元721年），“太史频奏日食不效”。当时所用《麟馨德历》已经用了50多年，误差渐大，已需改革历法。于是，唐玄宗诏令一行负责主持制定新历。
一行全力力以赴地投入到这项工作，从开元九年到开元十五年（721～727年），为了编制新历法，在一行领导下进行了大量的天象观测工作。
为适应实测的需要，一行与机械制造家梁令瓒合作，创制出了一些新的科学仪器，如“覆矩”、“黄道游仪”和“水运浑象”等。
在掌握大量实测资料的基础上，一行重新测定了150多颗恒星的位置，发现古籍上所载的这些恒星位置与实际位置不符。他第一次发现了恒星运动现象，比英国天文学家哈雷1712年提出恒星自行观点早1000年。
科学方面贡献巨大
一行在科学方面的贡献主要在天文仪器制造、大地测量、编制《大衍历》三个方面。尤其是《大衍历》是当时最精密的历法，这在当时的条件下是很了不起的成就，受到世人的称颂。
道士邢和璞称赞一行说：“汉之洛下闳造历云：‘后800岁当差一日，必有圣人正之。’今年期毕矣，而一行造《大衍历》正其差谬，则洛下闳之言信矣，非圣人而何?”可见当时人们对一行贡献的崇敬。一行还和梁令瓒等设计制造了用水力运转的浑天铜仪，上刻日月星辰，每昼夜自转一周，和天象符合。更奇妙的是，仪器中还有两个木头人，一个每刻击鼓，一个每时辰敲钟，都能按时自动。浑天铜仪不仅是天文仪器，也是世界上最早有机械转动的计时器。一行在《大衍历》“步晷漏术”中建立了一个从0度到80度的每度影长与太阳天顶距对应数表，这是世界数学史上最早的一张正切函数表。