做了一年多的众议员之后，在政治上尚没有多少威望的布什就开始觊觎更高的位置，那就是副总统。为此，他找了共和党内两个威望很高的人，向尼克松推荐自己。
尼克松毫不客气地拒绝了布什，而选择了阿格纽。布什后来自己也认为，自己只做了一届众议员，资历尚浅，尼克松如果挑选自己这样既年轻又令选民感到陌生的人作为竞选伙伴，无疑不利于共和党赢得大选。
1969年1月20日，这一天共和党的官员都来参加新总统尼克松的就职典礼，但布什却没有参加。这不是因为布什还在为没有成为副总统而耿耿于怀，而是因为他要送别前总统约翰逊，而约翰逊此前曾经和布什的父亲共同共事于参议院军事委员会。
布什是当时唯一一个没有参加尼克松总统就职典礼而去送别约翰逊的共和党官员，这让来自民主党的约翰逊非常感激，后来二人建立了非常好的个人关系，约翰逊也为布什以后的发展提供了不少帮助。
在送别了约翰逊的三个月后，布什遇到了一件令他非常犹豫的事，那就是要不要参加1970年的参议员竞选。在美国政治体制中，参议员要比众议员强多了，布什之所以出现犹豫，是因为他不仅是一名众议员，而且他还是众议院筹款委员会的委员，而这个委员具有非常大的含金量。
在犹豫不决的时候，布什跑到得克萨斯州的一个农场，拜会了前总统约翰逊。约翰逊的话非常简单，他说参议员和众议员相比，就如同一盘鸡肉沙拉和一堆鸡粪相比。鸡肉沙拉自然要比鸡粪强多了，所以布什立即决定参加1970年参议员竞选。
现实总爱和人开玩笑，当布什全力以赴准备冲进参议院的时候，他居然败选了。这次失败对布什打击很大，他曾经一度打算退出政坛。
其实早在竞选参议员之前，尼克松总统为了鼓励布什参选，就曾对布什许诺，如果布什竞选失败，他将给布什安排一个职务。尼克松给布什提供了好几个选择，如商务部副部长、总统助理等，但布什都没有接受，他要去做美国驻联合国大使。尼克松认为布什能够胜任这个工作，就同意了这项任命。
在担任驻联合国大使期间，布什对新中国不是很友好，他虽然愿意接纳新中国进入联合国，但他却希望继续让台湾当局留在联合国。当听说尼克松总统将要访问中国的时候，布什的表现是非常震惊。
做了22个月的驻联合国大使之后，布什希望能够在更高层次上得到锻炼，这时他打算应财政部长的要求出任财政部副部长。但尼克松却没有同意这项任命，而是劝布什就任共和党全国委员会主席。
尼克松这样做的目的是因为尼克松此时已经深陷“水门事件”，他希望一贯支持自己的布什，成为共和党主席后能够为自己辩护，也为尼克松在共和党内提高士气。尼克松的这个选择是正确的，在担任主席的20个月内，布什召开了80多场记者招待会，发表了118场演说。
尽管布什已经很努力了，但他并没有能够挽救尼克松下台的命运，1974年8月7日，布什给尼克松写信，希望尼克松能够主动辞职。
布什的这封信究竟起到多大作用，外人已经无法得知，反正在收到布什这封信后的第二天晚上，尼克松就宣布辞职。
尼克松下台后，副总统福特晋升为总统，布什再次燃起了成为副总统的希望，而且当时让布什成为副总统的呼声确实很高，但最后福特还是选择了洛克菲勒作为副总统。为了安抚布什，福特总统任命布什为驻华联络处主任。
1974年10月，布什飞抵北京开始了他的驻华联络处主任生涯。在中国期间，他曾经和基辛格、福特等人一起，有幸地先后会见了邓小平副总理和毛泽东主席。
布什在华期间，最为后世津津乐道的是他的入乡随俗。他会经常穿着便衣参加各种活动，也会骑着自行车进城，他还喜欢吃中餐等。当时就有人把布什称为“骑自行车的大使”，布什夫妇骑车在天安门城楼前的留影也一再出现在报纸杂志上。
尽管布什希望继续留在中国，但福特还是任命了布什担任中情局局长一职。在美国乃至全世界，中情局因神秘、刺激、挑战等原因，吸引了无数年轻人对它的神往。但布什对自己能够成为中情局局长却一点也不高兴，甚至还表现出了痛心疾首。
这是因为在布什看来，只要进入了中情局，自己的仕途基本上就结束了，而布什还希望参加1976年的副总统选举呢！