1941年，闻一多完成了他的《周易》研究大作《周易义证类纂》。卷首题记曰：“以钩稽古代社会史料之目的解《周易》，不主象数，不涉义理，计可补苴旧注者百树十事。”“不主象数，不涉义理”就是对《易经》做应用性筛选，如目录中所列的四个部分：一是有关经济事类，二是有关社会事类，三是有关心灵事类，四是余录事类。在“不主象数，不涉义理”的基础上，对《周易》的卦、爻辞进行考据学梳理，并根据西方文化学、社会学的方法进行分类、分析和整理，最后发掘出《周易》中所蕴涵的文化底蕴。这是他研究《周易》的宗旨。闻一多指出：“《易》有圣人之道四焉：以言者尚其辞，以动者尚其变，以制器者尚其象，以占筮者尚其占。”卦爻辞托始于周初，写定于东周，其性质盖等于近代之观音签、牙牌诀之类。这与朱熹的“作《易》与之筮，视之趋利避害”相似。闻一多从“殷周故事”、“西周礼俗”和“有同于《诗经》的文句”等方面，进行分类整理，具有较高的文化学、社会学意义。
（一）以神话和民俗考据
闻一多研究《周易》时参考了大量古文献以及民间传说来论证他的观点。从殷周铜器艺术、巫史文学到史诗问题，都论及了神话和民俗，正所谓“以神话传说民俗为证”。
闻一多认为：第一，伏羲和他的妻子女娲最初都是一种图腾的形象，画出来都是两条蛇作交尾状。伏羲“人头蛇身”，又说“人头龙身”、“麟身牛首”、“蛇身牛首”。殷周时期汉民族有文身的风俗，从古延续至今的龙舟竞渡，舞龙舞狮，都可以发现远古中国文化曾经是图腾形态的。汉民族以动物为图腾，并吸收其他部落图腾，最后形成了马首、蛇身、鱼鳞、鸟爪的传说中的龙。所以，中国的初民把在交尾的两条龙作为他们的祖先。第二，说伏羲人兽共体倒未必，不过可以肯定的是伏羲的时代是图腾崇拜盛行的时代，蛇、牛可能就是伏羲氏族的图腾动物。经过历史的演变又有这样的传说，伏羲和女娲逐渐人化，变成兄妹，然后结婚。也许是因为觉得性行为不大体面，到了汉代人们才把兄妹通婚和龙的形象取消了。第三，古代帝王争霸大多是部落之间的战争。而汉民族是以龙部落为代表的，于是给人一种神秘的色彩。第四，根据汉字来源的传说，伏羲和女娲都是从一个葫芦中出来的。一些少数民族中还有这样的传说故事，如苗族，说一个葫芦破开了，生出第一对男女。“天地，万物化醇，男女构精，万物化生。”后来这人类原始的传说跟洪水的传说合在一块儿了，葫芦也就变成像西方挪亚方舟一样的工具，“生殖神伏羲”便成了人类祖先。闻一多认为：神话不只是一个文化力量，它显然是一个记述。是记述就有文学的一面。它往往包含以后成为史诗、传奇、悲剧等文学形式的根苗，而在文明社会的自觉的艺术以内，被各民族的创作天才所利用。闻一多在《中国上古文学》中说：
信仰，不管是巫术信仰还是宗教信仰，则与人类深切的欲求、恐惧与希望、热情与情操等等关系密切。爱与死神，失掉了“黄金时代”一类故事，以及乱伦与黑巫术的神话，则与悲剧、抒情诗、言情小说等艺术形式所需要的质素相合。
1939年闻一多发表《易林琼枝》，通过探讨汉代焦延寿所著的《易林》，在《易经》中寻找“诗”跟诗中的形象。他认为：“西方文学之能深沉而又飞扬，莫不与宗教有关。可惜中国文学同《易》的关系愈来愈远，少有人像焦氏这样运用《易》作为创作资料，因此我国文学终不能像西方文学那样富于浪漫色彩。”《易》，古代由卜人掌管，卜人就是后世所说的预言家。这种预言家常处在超然地位以观察人生，仿佛是上帝的代言人，颇带些神秘性。闻一多的《周易义证类纂》和《周易新论》，反映的都是从易经里看出中国古代的生活是怎么样的。例如闻一多认为“繇辞”（卦辞和爻辞的合称）作为殷周时代的社会学史料，记载了那个时代的“经济状况”、“社会制度”、人们的“生活和活动”，是那个时代人们占筮巫术的记录，如“家庭”、“婚姻”、“服饰”、“建筑”、“园林”、“祭祀”、“争讼”等，其性质盖等于近代之观音签、牙牌诀之类。他以设身处地的态度对人生世相加以认真描写，所以西洋神话里，曾比喻卜人是从水晶球中观察宇宙的倒影的。可见，闻一多的这种观点是符合历史实际的。尽管从闻一多留下的残稿中还没有找出中国古代社会的具体情况，可是正如郭沫若所说：闻一多研究《易经》的方法是史无前例的。正所谓不仅是前无古人，恐怕还要后无来者的。他那九十项注解已经足够说明，那些过去被认为很难解的东西是可以解决的。所谓难解的东西，不过是日常生活中很容易懂的一些事实的记录而已。许芥昱说闻一多：“他研究古代神话传说也从纯考据转向历史跟社会学的理论配合。1940年1月完成了那篇研究周朝王室来源的传说已经表现出他日渐偏重的历史研究方法。1942年发表的《伏羲考》可以作为他研究中国古代神话成绩的代表。《伏羲考》很仔细地分析了四十九个关于洪水跟人类原始的传说，还用比较的方法讨论了许多件伏羲的画像跟古代留下来的图形”。
闻一多认为：“即自伏羲画八卦而人道定，有夫妇乃有父子，有父子乃有君臣。伏羲设卦现象，定嫁娶以别男女，始有夫妇，有父子，有君臣。然则君臣自伏羲始定，故伏羲为首出之君。前此无夫妇父子，即无君臣。……故《易》者所以继天地，理人伦，而明王道，是以画八卦，建五气以立五常之行象。发乾坤，顺阴阳，以正君臣、父子、夫妇之。”
（二）以象数和义理论证
在春秋时代，“《说卦》、《序卦》、《杂卦》最先出现，《易》本占筮之书，以三篇内容多关系占验方法。……《国语》、《左传》所言《易象》与《说卦》同，春秋时至少当有与《说卦》同类书存在。”自春秋以降，《周易》研究就有了“尚占”有巫术和“尚辞”的学术的分野。七篇是尚其辞，三篇是尚其占的。在《系辞》作者心目中，尚其占只是四分之一，而且列在最末，因为尚占是术，尚辞是学。就是所谓“以形相寓吉凶”的“象数”和原始“卦画的整理简化与系统化”之后的“义理”。象学有两派，一派强调解易应主要据卦爻辞，此为义理派；一派强调解易应主要据卦象卦数，此为象数派。
闻一多“不主象数，不涉义理”，认为两派并不矛盾。他在《数卜与字卜篇》中说：“数（数为六艺之一）卜与字卜的混合物——卦与易；数卜——由卜至筮演化的过程——象数《左传·僖公十五年》。韩简曰：‘龟象也，筮数也，物生而后有象，象而后有滋，滋而后有数。’筮之数等于龟之象。”闻一多在“易学”之兴起篇又进一步解释说：“如果必要，算《说卦》等是传，那只是卜官解决技术问题的指南式的传。”这是象数说中所涉及的卦象对八卦的巫术——占卜式的理解或解说。高亨的《周易古经今注》曰：“把《易经》看作上古史料，要从这部书里探求《易经》时代的社会生活及人们的思想意识、文学成就等，从这个目的出发来注释《易经》，基本上可以不问《易经》作者在某爻写上某种辞句，有什么象数方面的根据，之考究卦爻辞的原意如何，以便进一步利用它来讲哪个时代的历史，也就够了”。从今天的理性化历史眼光来看，这是高亨“不谈象数”的理由，也是闻一多“不主象数”的理由。而“义理之学”来源于《易经》中的阴阳。闻一多认为：《易经》中“自然观的八卦”可以按“雷风天威”和“山泽地利”相对的“两组自然现象”，作为阴阳的象征。这就是说作为具有阴阳对立的“义理之学”肇始远古占卜，代表《易经》形成的殷周时期人们的认识水平，“系学者发挥学理的论文式的传”。闻一多以“象数之学”的卦象分析解释《易经》阴阳，其合理性远远超过了传统的“义理之学”。他把卦辞作具有为特定历史价值的史料，置于具体的历史背景之中，对古人的言说，寄予一种发展演变的理解和分析。而传统的义理之学往往从抽象的道德观念出发，凭臆想而歪曲事实的本来面貌。闻一多解释曰：“卦义厘然理解，而爻义亦太半可通。”
闻一多在《易林琼枝》中说：《易》卦辞初始于周初，写定于东周，其性质盖等于近代之观音签、牙牌诀之类，认为爻辞作为一种占筮记录，很难看出有后世所谓的“象数”和“义理”的一般性联系和意义，因而只能作为这段历史的深厚学史加以利用。闻一多对《易经》爻辞的社会学研究，是以己之心领悟古人之心而加以阐释，是个体心灵体验的生存智慧及其价值的思考。如《诗经·小雅·采薇》：“昔我往矣，杨柳依依”；《诗经·小雅·鹤鸣》：“鹤鸣于九皋，声闻于野”等等，反映出殷周时代人们感悟生命的文学方式的演进过程。
这种特殊的视角，体现在闻一多的“不主象数，不涉义理”观点上，还给了爻辞的社会生活的本来面目。《易经》中的“象数之学”，是由其筮占本性决定的，即人们通过“卦象”的变化和解释，来窥测神的旨意，预测人生未来的凶吉、祸福。而《易经》中的“义理之学”，是人们对自然、社会的理性化思考的意识形态，它记录了文明程度的发展、统治阶级的道德纲常。对于闻一多来说，他所作的研究首先是要清除爻辞上的义理纲常，还原社会的本来面貌；其次还要发掘其社会生活背后的文化价值，他借助西方人类学理论，在新的观念基础上实现学理性提升。闻一多研究《山海经·大荒东经》和《楚辞·天问》时发现，里面记载了很多重要的神话学材料，都有关于鸟的记载。而鸟含有多重观念，在神话中具有文化象征意义。闻一多说：
是鸟确为此故事“母题”之一部分。考传说谓简狄燕卵而生契是为殷祖，是殷之先世尝以鸟为图腾。此盖以鸟喻殷人，“鸟焚其巢”，犹言王亥丧其居处。焚疑读为偾。（《左传·襄二十四年》“象有齿以梵其身”服《注》“焚，僵也。”《说文》：“偾，僵也。”）“鸟焚其巢”即覆其巢。或传说本谓覆巢，语讹为焚，《周易》引之，以为灾异之象。
远古时代很多部落都以鸟为图腾，闻一多认为殷周时代文献记载的“假鸟为喻”的兴象就来源于“自视为鸟”的图腾。所谓“假鸟为喻，但为一种修词术；自视为鸟，则图腾意识之残余。历时愈久，图腾意识愈淡，而修辞意味愈浓”。闻一多对“鸟焚其巢”的神话学论证，为《周易》爻辞的社会学、文化学和文学研究提供了中西文化视野交汇的观照点。作为一个具有双重文化修养的学者，他对传统文化进行重新梳理和解读，开启了人文精神内涵的新思路、新方法。王国维曾说：“吾辈生于今日，幸于纸上之材料外，更得地下之新材料。由此种材料，我辈固得据以补正纸上之材料，亦得证明古书之某部分全为实录，即百家不雅训之言亦不无表示一面之事实。此二重证据法惟在今日始得为之。”王国维提出的“二重证据法”是20世纪学术方法的一个重要观点，影响了当代文化学术的方法和趋向，开辟了比较研究的新局面。
正是因为爻辞、义理、象数之间存在着松散的外在联系，研究者才有可能将周代社会史料放回所属的那个历史阶段，以此扬弃象数与义理，挖掘其文化意义和认识价值。
在论《周易》的专题中，闻一多对文学与哲学的关系做了重要提示，提出《易》与《诗》的关系比任何经书都要密切的崭新看法。闻一多认为中国文学有四大特质：均齐，浑括，蕴藉，圆满，这些都是源于文化源头的《周易》，易理不独是整齐，而且是有变异的整齐。又从比较中看出中西文学发展之不同，关键在于他们对宗教关系有亲疏差别的缘故，强调宗教对文学的重要影响。闻一多筚路蓝缕地运用比较方法、敢于探索、勤于钻研的精神，为比较文学研究提供了宝贵经验。