僧格林沁的最后几年，主要精力几乎都放在围剿北方的捻军上。
咸丰十年（1860年）至同治三年（1864年），直隶、山东一带的捻军风起云涌。僧格林沁率清军赴山东与捻军作战。清廷授权他节制直、鲁、豫、鄂、皖五省兵马。当时，清朝军队均腐朽不堪，只有僧格林沁所率的蒙古骑兵依旧剽悍，横扫数省，重创捻军。
但捻军行迹无定，流动作战，随聚随散，此伏彼起，令僧格林沁颇为头痛。同治四年（1865年）春，他率领蒙古马队剿捻，穷追不舍，从河南追入山东，日行数百里，行程几千余里，部下被拖得精疲力竭，军中多有怨言。连续的奔袭，僧格林沁本人也寝食俱废，马不解鞍。其爱将陈国瑞认为这样蛮干不合兵法，应调整战术，僧格林沁不听，却说功成在即，应一鼓作气。于是，传令继续追击。陈国瑞扯住僧格林沁的坐骑，说：“要去你去，老子不去！”僧王怒道：“不去就不去，老子自己去！”说罢，挥师出发。陈国瑞见僧王一意孤行，没有办法，只好说：“国瑞卒不忍王独败。”仍带兵出队，担任前锋。
刚愎自用的僧格林沁对捻军一路穷追不舍，必欲除之而后快。到后来，他本人因几十天不离马鞍，竟疲劳得连马缰都握不住，只得用布带拴在肩上驭马。
4月中旬，捻军会集各路武装，在山东曹州菏泽以北布下天罗地网。这时的僧军已被拖得极度疲惫，4月24日，僧军至高楼寨（今菏泽市高庄集），陷入捻军重围。当晚，僧格林沁率少数随从冒死突围，至菏泽西北吴家店，被捻军杀死，终年55岁。
僧格林沁死后，谥曰“忠”，配飨太庙，并绘像紫光阁，其子伯彦讷谟祜袭亲王爵，并赏“博多勒噶台”王号。光绪年间，清廷在今地安门东大街路北为僧格林沁立专祠，名“显忠祠”，春秋致祭。
清代统治者入主中原后，将八旗制度变为纯粹的军事组织，八旗子弟，尽佥为兵，“以清语、骑射为务”，实行世袭兵役制。他们的本意是希望八旗子弟永远能征善战，以当兵打仗为光荣的传统，不让外族染指。然而，到了道光年间八旗军队已经不堪一击了，幸好还有僧格林沁率领的蒙古骑兵尚称劲旅，能与曾国藩、左宗棠的湘军和李鸿章的淮军相提并论。
僧格林沁一死，清廷从此丧失了满蒙八旗的劲旅，军权渐次落入湘军、淮军手中，清廷能不震悼？！从这个意义上讲，僧格林沁确是一位清末标志性的人物。
僧格林沁一生大小战数百起，最后死在了沙场，对他来讲，至少这是一个理想的归宿。他的灵柩后来安葬在科尔沁左翼世袭旗陵，即今辽宁法库县西部四家子蒙古族乡公主陵村。
僧王府位于北京市东城区炒豆胡同77号，这是前门；后门在板厂胡同30至34号。原大门外有影壁，门两旁有上马石，门内有枪架子。院内有腰厅五间，垂花门、上房院、后罩房等均有游廊相连。新中国成立后，僧王府改做煤炭部宿舍。现在板厂胡同30号院内还有两个四合院，32号还剩最北的一个四合院。