耶律楚材不仅是一位杰出的政治家，而且在文学史学与科技方面也取得了突出的成就，显示了这位儒雅政治家的多方面才能。
史学方面，前面已提到，他在征西域十年后于蒙古太宗元年（1229年）撰写刻印的《西游录》，是研究中古时代中亚史和13世纪蒙古史的重要典籍，具有较高的史学价值，
文学方面，耶律楚材创作了大量优美的诗歌与散文，今有《湛然居士文集》一书传世。这本书里收有诗歌六百六十余首，文章近百篇。这些诗文紧紧围绕他的从政经历，从拜见成吉思汗起，到辅佐窝阔台汗这段历史时期内的政治经济、社会历史、民俗风情等都做了形象生动的描写和反映，写得既有思想内容，又有较高艺术水平，为中国文学史留下了值得重视的佳品。
首先，耶律楚材的诗文对当时国事与民生做了多方面反映。我们知道，耶律楚材生活的时期，正是蒙古、女真两个少数民族政权交替的大动荡时期，战事遍地，社会动乱，老百姓生活极为困苦。他的不少诗歌反映了这种社会现实。如《和裴子法见寄》：“秦陇成劫灰，京索空陈迹”；《送德润南行》：“燕然民庶久疮痍，摩抚疮痍正此时。暴吏猾胥诌君日，开缄三复味予诗。”描写秦陇、燕京等地的满目疮痍，百姓穷困，以及官吏残暴的情形，真实，沉痛，有一定概括力。
表达耶律楚材政治理想的诗歌，在他诗文里占了不小比例。如《子铸生朝润之以诗为寿予因继其韵》里说：“远袭周孔风，近追颜孟迹。优游礼乐方，造次仁义宅。”周即周公；孔即孔子；颜指孔子大弟子颜回；孟是被人尊称为亚圣的孟子。他们是中国历史上儒家的创始人和继承者，耶律楚材承袭他们的礼乐仁义思想，就是要声明以儒家的一套理论来治理国家。《寄用之侍郎》一诗里也明确表示“用我必行周孔教”，即一旦重用他，就要推行周公、孔子的一套儒家治国方略。《和裴子法韵序言》里，更把以儒家思想治国，说成是古今不变的通则，“以仁义之道治四海，实古今之通谊也”。
耶律楚材如何推行他以儒治国的方略？正如前面所介绍的，其中很重要的一点，就是要重建学校，招揽天下儒生。这些在他的诗文里也做了大量反映。《邳州重修宣圣庙疏》一诗里说：“宣尼万古帝王师，可叹荆榛没古祠。重整庠宫阐文教，颙观日月再明时。”宣尼即指孔子，庠宫是古代的学校。耶律楚材对当时孔子的庙祠被毁坏深感痛惜，他要重建学校，大兴文教，培养儒家知识人才，使国家再现清明之时。《用曹桢韵》、《赠高善长一百韵》等诗，描写了他选拔招考儒生的情形。他对“敦朴有古风”、“才笔冠人间”的兰仲文等儒学人才被录取，非常高兴，禁不住以饮酒，作诗、弹琴来庆贺，“忘还诗酒醒还醉，适意琴书乐且闲”（《兰仲文寄诗二十六韵勉和以谢之》）。至于他和一些儒家知识分子唱和来往，倾诉友情的诗文就更多了。如被称作“天下奇才”的郑景贤被蒙古汗国招纳后，楚材就写了很多诗歌表示祝贺，并希望他能向大汗进献良策，共同为推行汉法，为辅佐蒙古汗国而努力。
耶律楚材诗文里对蒙古汗国的蒸蒸日上，祖国逐步走向统一，也是深表欢迎与赞赏的。他在《和王巨川韵》一诗里写道：“圣驾徂征率百工，貔貅亿万入关中。”“天兵一鼓克长安，千里威声震陕东。”此诗写于蒙古太宗二年（1230年），描写窝阔台汗指挥大军攻入关中大地，一举攻克历史名城长安（今西安），声震陕东的情景，赞赏之情溢于言表。作于蒙古太宗三年（1231年）的《和平阳王仲祥韵》又写道：“一圣扬天兵，万国皆来臣”，“圣驾亲徂征，将安亿兆人。”反映了窝阔台汗御驾亲征，万国来朝，保国安民，祖国一统的目的将要实现，也是从正面给予了歌颂。当然这是从他大一统思想出发的结果。具体战争中死人的现象严重存在，加上蒙古军队早期还存在滥杀无辜的现象，楚材对此也是谴责的。不过，从这里也可看出，楚材站在历史的高度看问题，确实对蒙古的统一行动给予了赞扬。其实这也并不矛盾，正好说明他作为一个汉化了的少数民族，没有过多的受民族偏见的影响。窝阔台汗后的元世祖忽必烈就告诫率蒙古大军灭南宋的元帅伯颜，不要滥杀无辜，要重在国家统一。所以，当蒙古太宗五年（1233年）蒙古军队联合南宋力量灭金后，楚材对攻克汴梁“京南为空汴梁下”情不自禁地大加赞扬，称这一历史功绩“秦皇汉武孰能过？”连中国历史上统一国土的秦始皇与开拓疆域的汉武帝也不一定能超得过。他的这类诗作，对了解耶律楚材的政治理想与蒙古汗国历史是有帮助的。
不过，我们从前面大量介绍中知道，耶律楚材推行汉法，提倡以儒治国，是碰到严重阻力与挑战的，有时使他陷入深深矛盾之中，产生消极心理。他写于蒙古太宗五年至八年（1233—1236年）的《和人韵二首》中就说：“干戈未敛我伤神，自恨虚名误此身。”他为没有能阻止了战乱遍地而深深悔恨，悔恨自己只图虚名而贻误终生。《和移刺继先韵》回忆自己当初刻苦攻读儒家经典，很想有一番作为的情景，联系眼前推行汉法碰到的种种挫折，深感“未能仁义戢干戈”即没有能依靠儒家仁义理论阻止战乱而想去写诗作文以慰藉孤寂不平的心灵。但仅靠写诗作文是不能抚平心灵的，不由得产生了对社会的消极看法，“世上元无真是非，安知今是而非昨？”最后落入想隐居起来或从佛教里寻求解脱与安慰。这实际上也是他“外儒内佛”，以儒家思想实现治国平天下的理想，以佛家教义安抚内心不平与修养心灵在诗文里的反映。他早在蒙古太祖十六年（1221年）写的《寄用之侍郎》一诗序言里就说：“用我则行宣尼之常道，舍我则乐释氏（佛教）之真如，何为不可也。”
耶律楚材诗文里反映佛教的内容非常多，差不多有三分之一强的篇幅。这类作品除上面所说的宣扬佛理，流露消极思想倾向外，对研究当时佛教，特别是禅宗的情况也有一定帮助。另外，这类作品借宣传佛教的清心寡欲等教义以提倡俭朴，向往和平盛世，表达自己把荣辱、贫富、进退、成败和生死都能置之度外等方面，均有一定可取之处。
耶律楚材的诗歌，从艺术角度看，最为后人称道的还是他描写北方草原和西域阿拉伯山水风光与民俗物产的边塞诗。他从蒙古太祖十三年（1218年）被成吉思汗访召，成为贴身幕僚起，除有限几次来到中原外，大多数时间跟随成吉思汗、窝阔台汗生活在以和林为中心的大漠南北和西域。所以，他对边疆的山河、大漠、草原，森林、雪域、物产以及狩猎、穹庐生活等非常熟悉，并激发了他的创作才思，写下了大批描写北方风光的诗篇，填补与丰富了我国文学史上的边塞诗创作。因为从唐代开始已经有不少文人墨客写下了不少描写北方边疆的诗篇，但涉及西域的不多。他的《过金山用人韵》：
雪压山峰八月寒，羊肠樵路曲盘盘。
千岩竞秀清人思，万壑争流壮我观。
山腹云开岚色润，松巅风起雨声干。
光风满贮诗囊去，一度思山一度看。
描写金山（今新疆境内的阿尔泰山）的雪压山峰、羊肠小路，千岩竞秀，万壑争流，松巅风起，雄伟壮丽中充满异域风光。还有《过金山和上人韵三绝》、《再用前韵》、《过阴山和人韵》等诗，描写“盘云细路”、“枫林霜叶”、“千丈飞泉”、“摩天大山”、“山顶镜湖”、“云烟雾气”等佳景，栩栩如生地再现了大自然的如画景象，为读者提供了不同于中原的壮丽新天地。
耶律楚材的《扈从羽猎》、《扈从冬狩》、《鹿尾》、《狼山围猎》等诗，通过描述“惊狐突出过飞鸟，霜蹄霹雳飞尘中”、“长围四台匝数重，东西驰射奔追风”、“千群野马杂山羊，赤熊白魔奔青獐”的狩猎场面，歌颂了强悍的蒙古铁骑和塞外草原的珍禽异兽；《和薛伯通韵》、《和景贤赠鹿尾》等诗，反映了蒙古和北方其他少数民族的习俗嗜好；《赠蒲察元帅》描写在西域饮酒赋诗及观看汉胡结合的舞蹈表演，均富有浓厚的生活气息与较高艺术水准。
耶律楚材诗在艺术风格方面，最主要的特色表现为浑朴与豪放。他挥笔成诗，追求语言的自然明畅，反对词句的雕饰与堆砌，这是他浑朴的表现。他的诗表露出他的远大政治理想和宏大抱负，可以看到当时社会与蒙古汗国的政治、经济、军事、外交等情况，气魄奔放宏大，内容博大精深，这是他政治诗的豪放表现。他描写北方边疆地理风光，多选用高山大川、瀚海森林，景物开阔，手法粗放，又是豪放特色在景物描写方面的表露。
总之，耶律楚材诗文由于反映了他丰富的生活经历，对了解他本人思想状况和性格特征，以及当时的社会历史，有一定的认识价值。另外，由于有较高艺术水平，所以丰富了我国金元之交时期的文学创作。
耶律楚材具有较高的汉文化修养，他全面学习、继承了中国传统文化，精通儒学、佛学、道学、天文、历法、地理、医学、琴术等，对祖国的科学技术事业也做出了贡献。据史料记载，他对科技事业的贡献，主要在历法方面。他自己说，在西域期间曾在“清台”任职。“清台”是从中国汉朝起设立的一个机构，又叫“灵台”，也就是后来的“司天台”，主要管天象的观测和历法的制定颁布。可成吉思汗时期并没有这个机构，耶律楚材可能是作为成吉思汗顾问兼管天文历法的事情。这期间，西域的一个历法学者曾向成吉思汗奏报，蒙古太祖十五年（1220年）五月望日（十五日）将发生月食。楚材说：“不会。”结果真的没有发生。楚材根据自己推算说：“明年的十月将要发生月食。”西域这位历法学者也提出反对意见，说：“明年十月不会发生月食。”可到时真的月亏八分，月食景象出现了，证明楚材当时已经能够比较准确地推算出日食和月食的时间了。
蒙古汗国初年是没有历法的，楚材的这种推算，主要依据金朝的《大明历》。而《大明历》以中国中原地区为准，在西域由于地理位置的差异，如果照搬《大明历》，就会出现程度不同的误差。楚材在西域寻思干城依据《大明历》推算蒙古太祖十六年（1221年）十月发生月食，日子是说对了，可原说子时（夜里零点）月食达到最高峰，众人一起等候，结果初更时期月全食就提前出现了。这种现象提醒了楚材，照用《大明历》不行，要找出误差的原因。于是，楚材进行了深入的研究，发现地上的距离与历法的推算有直接关系。《大明历》所说的子正时，是中国中原的子正时，在西域寻思干城却是初更时，进而提出了“里差”的概念。并结合节气、周天、月转等天象规律，编订了一部新的历法《西征庚午元历》，较好地解决了由于“里差”不同出现的误差现象。这“里差”其实就是我们今天所说的“经度”。所以，耶律楚材是在中国首次提出经度概念的人。正是在这个基础上，几十年后，苏天爵又发展楚材这个思想而形成了地方时的概念。同时，楚材对天文历法的研究和他编订的《西征庚午元历》，也为元代郭守敬、王恂等人进一步发展我国天文历法科学，重新编订新历法《授时历》，提供了一个很好的基础。
据《黑鞑事略》一书记载，出使蒙古汗国的南宋使者徐霆，曾于蒙古太宗八年（1236年）在燕京宣德州看见过耶律楚材自己推算、刻印和颁行的一部新历法。这个历法可能就是楚材在《大明历》基础上编订的《西征庚午元历》，经中书省审核上报汗廷颁行的。可惜具体审核批准颁行的详细情况已不得而知。不过，楚材对中国天文历法科学的贡献是可以肯定的。另外，楚材在医药、数学方面也有一定成就，可惜也是由于材料不足，不能详细介绍。
耶律楚材除上面谈到的在史学、文学、天文、历法方面取得突出成就外，他还对棋、琴、书、画无所不通，尤其具有很高的音乐天赋。他非常善于弹琴，而且自称有琴癖。他自幼就在紧张学习之余，检读乐谱，学习弹琴，能奏数十曲。后来见到弭大用，向他学习指法，技艺大进。到了出任金朝官吏，他又向当时号称第一琴手的苗彦实（号栖岩老人）请教弹琴之妙处，二人来往十分亲密。后来楚材辅佐窝阔台汗出任中书令，还在蒙古大军围攻汴梁时，奏请大汗批准把苗彦实邀了出来。当时苗彦实年事已高，行至范阳就去世了，他的儿子苗兰把一份遗谱交给了楚材。这本遗谱共有四十余首曲子，楚材按谱弹琴，果然美妙极了。他分析这曲谱传自一位大音乐家卫宗儒。楚材对这一本遗谱非常喜爱，命人重抄一遍，并于蒙古太宗四年（1232年）中秋节刚过两天亲自写一序言《苗彦实琴谱序》，盛赞此曲的高妙，希望与更多的知音君子共赏妙音，并流传后世。楚材还在蒙古太宗六年（1234年）冬，扈从窝阔台汗围猎时，因脚上有疾，请假六十天反复演奏这本遗谱的曲目。他在《冬夜弹琴颇有所得》一诗里描述他弹奏情景说；“今冬六十日，对弹五十曲。五旬记新声，十朝温已热。”他确实完全沉浸在音乐的美妙天地里。
耶律楚材数十年与琴相伴，并且可以自己谱曲。他送给万松老人的《承华殿春雷》及《种玉悲风谱》就有可能是他自己谱的曲。楚材平时喜欢弹奏《水仙》、《秋宵步月》、《秋夜步月》、《秋思》、《秋水》、《离骚》等曲目。他在《夜坐弹（离骚）》一诗里描述他弹《离骚》曲的感觉说：“一曲《离骚》一碗茶，个中真味更何加。香销烛尽穹庐冷，星斗阑干山月斜。”在塞外草原一个寒冷的夜晚，楚材坐在蒙古包里一边喝着奶茶，一边弹奏《离骚》曲，尽管月斜星稀仍情绪不减，其中的感觉，确实是汉族士大夫难以体味的。楚材在西域对阿拉伯音乐也产生了浓厚的兴趣。阿拉伯音乐也有自己独特风格，楚材坐在树下，饮着葡萄美酒，听着音乐，有时自己也弹奏几曲，其中乐趣使他暂把思念故乡的情思压了下去。
耶律楚材由于善弹琴，所以他对中国古代乐曲有自己独到的理解和研究。他评说《高山》曲可以壮人意气，《秋水》曲使人清心娱目，《阳春》、《白雪》曲其清脆就好像捣碎琼瑶玉石，《离骚》曲悲愤可以感天地泣鬼神，《止息》曲雄壮激越又能振动林木，《洛浦》曲则内含大悲，《楚妃》曲更令人欲哭。这些曲目，有的今天流传下来，有的早已失传，即便是流传下来的，是不是原来的样子也值得研究。楚材对这些曲目从风格内涵方面作了评述，对后人确切了解它是大有帮助的。
耶律楚材弹琴赏曲，经常是用来排除烦闷和陶冶性情的。他当初拜万松老人学佛，师徒二人常谈论琴道，就包含了他虽一心向佛，但仍对现实放不下的心情在里面。所以，他最终还是应诏出来辅佐蒙古汗国。在西域期间，他时时为不能有效制止杀伐而苦闷，也借助琴声来调节心情。“牢落十年扈御营，瑶琴忘尽水仙声”，反映的就是这种心境。后来他辅佐窝阔台汗推行汉法，遇到阻力时也常用弹琴来排除苦闷或坚定信念。琴阮（古时一种琵琶）确实成了他最深的精神栖息之所，也体现了他一代名相的儒雅风度。