黄金时代拉开序幕，扮演年轻的教父是他迈出的第一步。《1900》是一段不愉快的经历，他全裸出场，甚至露出了生殖器，但巨大的付出没有获得相应的回报。《出租汽车司机》、《愤怒的公牛》和《喜剧之王》都在向他招手，他会先选择哪一部呢？从出道之初，德尼罗与比他大3岁的帕西诺就是一对竞争对手，两人同属意大利后裔，而且都出自纽约的演艺圈，在70年代，他们与达斯汀·霍夫曼一道在美国影坛上构成三足鼎立之势。不过，德尼罗心目中真正的假想敌却是年长他19岁的马龙·白兰度，因为白兰度不仅与他师出同门，而且当时已经确立了方法派大师的地位。
1973年夏天，林肯中心重排《欲望号街车》，给了德尼罗一次与白兰度一较高下的机会。众所周知，白兰度是靠扮演该剧中的斯坦利·科瓦斯基一举成名的，这个角色后来也就成了白兰度的代名词。德尼罗一心想尝试扮演科瓦斯基，甚至愿意接受每周只有65美元的廉价报酬。然而，他的请求却被制作方粗暴拒绝了，结果，他出现在了独幕喜剧《舒伯特最后的小夜曲》中，该剧的作者是女演员和表演教师朱莉·博瓦索，她是德帕尔玛在萨拉·劳伦斯学院的同事，而德尼罗从八九岁时就听说过她的名字。
在一家意大利餐厅里，建筑工人德尼罗试图向女大学生劳拉·伊斯特曼求爱。
背景中提供了大量可用来即兴发挥的道具。“有一场戏他想边啃面包边演，”博瓦索说，“我心存怀疑，但还是允许他这样做了。接下来的三天里，我的戏成了一场默剧——这都是面包惹的祸。不过这让我有了新的发现，他正在将一些东西引入我的戏中，一种小丑的元素。”彩排时，德尼罗手里的面包不见了。博瓦索问它们哪里去了。
“我不再需要它们了，”德尼罗回答。
《穷街陋巷》和《慢慢击鼓》改变了德尼罗的人生，而其他那些参与这两部影片的人则有着不同的命运。莫里斯和路易斯·罗森费尔德从此不再投资电影，而把精力和金钱用于《马戏大王巴纳姆》和《雨中曲》这样的百老汇音乐剧。迈克尔·莫瑞亚蒂投身于电视圈。哈维·凯特尔也一样，他参加了特利·萨瓦拉斯主演的电视剧集《科亚克》第一集的演出，随后又接拍了另一部电视剧《联邦调查局》。戴维·普罗瓦尔和理查德·罗曼纳斯则过上了贫穷的日子。
与白兰度一道改编迪·布朗关于土著大屠杀的报告文学《将我的心埋葬在受伤的膝盖中》而浪费了几个月时间后，斯科塞斯同意执导《艾丽丝不再住在这里》。
该片是为刚刚凭在《驱魔人》中扮演母亲而获得奥斯卡提名的艾伦·伯斯汀量身订造的。片中，伯斯汀扮演的寡妇背井离乡，带着智障的儿子四处漂泊，希望能重新开始她的歌手生涯。伯斯汀想与一个初出茅庐的导演合作，以便更好地采纳她的建议。已经当上制片人的桑迪·韦恩特劳布最终让她相信斯科塞斯正是她要找的人。
德尼罗依然在为新的工作东奔西走。编剧詹姆斯·托巴克写了一部电影剧本，名为《赌徒》，讲述一个大学文学教授因为赌博的恶习连累了自己及其身边的人。
德尼罗想演这个角色，托巴克也希望他来演，但导演卡莱尔·雷兹则更看好詹姆斯·卡恩。在讨论剧本期间，德尼罗和托巴克经常搭乘同一辆出租车。德尼罗总是向司机索要发票，这样他就可以对外声称他将一半的片酬用在了影片的开销上。
斯科塞斯也交给德尼罗一部原创的剧本。由《新闻周刊》杂志影评人保罗·齐默曼创作的《喜剧之王》，讲述的是一个默默无闻的喜剧演员为了能在约翰尼·卡森的脱口秀节目中露面而绑架了这位王牌主持人。齐默曼的剧本原先是为米洛斯·福尔曼写的，由于福尔曼选择了另一部电影，齐默曼又将剧本改成小说，却始终未能找到出版商。德尼罗很喜欢这个故事，于是买下了剧本。斯科塞斯开玩笑地坚持要卡森扮演自己，但这位绰号“麻醉医生”的主持人对此根本不感兴趣，这个剧本也因此被束之高阁。
《教父》一直是1972年的一个奇异现象。早在那一年2月派拉蒙公司作试映时，对续集的呼声就已甚嚣尘上。马里奥·普佐前往西西里岛写剧本，这是他在合同中所获得的权利，不过谁都知道他的剧本只是为科波拉提供供他改写的素材，派拉蒙希望开机的时间不能晚于当年的7月。
科波拉的剧本讲述了两个独立发展的故事，将迈克尔·科莱昂一步步走向冷酷和孤立的现在时与他父亲的年轻时代以及科莱昂王朝在18世纪初落户纽约的过去时交织在一起。维托·科莱昂被表现成一个都市罗宾汉，为了生存他不得不奋起反抗当地的恶霸。相比之下，他的儿子迈克尔则被描写成一个毫无怜悯之心的贵族。
由于迈克尔被定位成这样一个消极负面的角色，科波拉需要找到一个富于激情的人扮演年轻时的维托。他想起曾为第一集试过镜的德尼罗，于是他看了一遍《穷街陋巷》，确信已经找到了合适人选。
“我给派拉蒙打电话，告诉他们这个想法，”科波拉说，“而他们则一口否决。”白兰度一度也对这个角色很感兴趣，但他派印第安人去领奥斯卡奖一事大大羞辱了派拉蒙老板弗兰克·雅布兰斯，后者表示姑且不论白兰度以现在的年纪和体型能否扮演年轻的维托，对他的请求一律不予以考虑。作为报复，当续集于1973年9月开拍时，白兰度甚至拒绝了在科波拉安排的闪回段落中露一面的邀请，迫使科波拉不得不临时对剧本进行修改。
为了说服帕西诺在续集中继续出演迈克尔，派拉蒙不惜将他的片酬从第一集时的2．5Zi美元增加到了50万美元，外加10％的分红。他们还接受了帕西诺的条件，安排他的恩师、已经10年没上过银幕的李·斯特拉斯伯格扮演科莱昂家族的对头海曼·罗斯。这位演员工作室的掌门人不仅靠寥寥几场戏就拿到了5万8千美元的报酬，而且还获得了奥斯卡最佳男配角的提名。为了遏止片酬纷纷上涨的势头，派拉蒙没有再用第一集中扮演心狠手辣的克莱门扎的理查德·卡斯特拉诺，后者不仅狮子大开口，还企图为他的女友安插一个角色。
因为帕西诺和德尼罗以前从未在银幕上合作过，科波拉有意识地用不同的风格分别拍摄他们的故事，以求形成强烈的对比。摄影师戈登·威利斯在西西里和早期纽约的段落中制造了怀旧的氛围，而在塔霍湖、拉斯维加斯和佛罗里达等现在时的段落中使用了更锐化的照明。
科波拉最先拍的是帕西诺的戏，但在准备阶段他却抽时间与德尼罗一道去了西西里岛。在罗马，他们拜见了贝尔纳多·贝托鲁奇，他依然是科波拉的偶像。拍摄《教父》期间，科波拉曾反复观摩他导演的《随波逐流的人》。贝托鲁奇仔细打量了德尼罗，盘算他是否适合在他的史诗片《1900》中扮演一个角色。他需要一位美国明星，虽然他一直希望杰克·尼科尔逊能扮演世袭的地主阿尔弗雷多·伯林格里，却发现德尼罗身上有一种他更喜欢的气质。
科波拉雇了当地向导罗曼诺·皮安蒂带着他和德尼罗走遍了整个西西里岛。
他们拜访了皮安蒂的家人，在斯科佩罗和卡斯特拉梅尔住了几星期，他们的最后一站是科莱昂村，这里被认为是小维托·科莱昂出生的地方。行程结束时，皮安蒂不无崇敬地说，“如果你问我一个演员能否在这么短的时间里掌握西西里方言，我的回答肯定是，‘根本不可能。’但是德尼罗却做到了。”问题是他为什么要这样做，因为维托只有一小部分对白是用西西里方言说的，其他只需要说意大利语，偶尔还夹杂着一些英语。
由于被用来替代佛罗里达和哈瓦那的外景地桑托多明戈一直阴雨绵绵，一直到1973年底，科波拉仍未拍完帕西诺的戏。大家决定放弃圣诞节休假，而就在这时帕西诺却染上了肺炎。尽管已超时两个月，科波拉还是中断了拍摄，回到纽约。
仍在听候召唤的德尼罗在迈克尔与朱莉娅·菲利普斯的好莱坞家中迎来了1974年的新年。菲利普斯夫妇是《飞天女贼》和《骗中骗》等片的制片人，他们的海滨别墅是初来乍到好莱坞的电影人的社交中心。在这个世外桃源里，一切都可以肆无忌惮。约翰·米利厄斯将他的四五式手枪对准冉冉升起的太阳连开数枪，以庆祝新年的降临，接着又坐上由袒胸露乳的玛戈特·基德尔驾驶的敞篷汽车，将沿街的路灯当成了射击的靶子。
德尼罗自始至终坐在角落里，他把手放在黛安妮·艾伯特的胳膊或肩膀上，注视着每个从面前经过的男人，似乎担心他们会把黛安妮从身边抢走。
几周后，纽约影评人协会授予德尼罗最佳男主角奖，以表彰他在《慢慢击鼓》中的表演。德尼罗与黛安妮出席了在曼哈顿姜人餐厅举办的颁奖典礼，在那里黛安妮与来自法国的弗朗索瓦·特吕弗聊得热火朝天。“鲍比十分嫉妒，”桑迪·韦恩特劳布回忆说，“他一直在看着他们说话，还找来一把椅子在特吕弗身后坐下。特吕弗最终意识到背后有人，他起身说了一句‘请原谅’就走开了。鲍比跳着脚问，‘他想干什么？他想干什么？”’德尼罗正是在这一时期接触到了可卡因，一度沉迷于此。朱莉娅·菲利普斯几乎将她从《第三类接触》中挣到的钱全部用来购买毒品。正如一位电影史学家所说的那样，“如果不借助毒品，你是无法理解七八十年代的好莱坞历史的。”随着科波拉拍完帕西诺在《教父2》中所有的戏，他的置景师迪恩·塔沃拉里斯将纽约第六街的整个街区布置成了第一次世界大战末期的小意大利。这条街变成了一个露天集市，老式的汽车在熙熙攘攘的人群中穿梭而过。
德尼罗的戏将全部在此拍摄，这里也是年轻的维托发迹的地方。布鲁诺·凯尔比和乔恩·阿普雷分别扮演年轻的克莱门扎和泰西奥。
科波拉想把维托表现成一个只想为善从良的意大利裔美国商人，但派拉蒙却担心这种反话会惹麻烦。扮演家族军师汤姆·哈根的罗伯特·杜瓦尔尤其后悔被删掉了这样一句对白，“在抢劫方面，杀手手中的枪与律师手中的公文包没什么两样。”一些被删掉的戏后来都被收入了长达10/J、时的DVD幕后花絮，包括海曼·罗斯自称是“约翰尼·利普斯”，沦落到为黑帮修车。还有几场戏就压根儿没拍，包括维托向妻子求婚以及恩里科·卡鲁索在访问小意大利区时演唱“在那里”这首歌以激励男人们投身第一次世界大战。
与为了权力不惜大肆屠杀的迈克尔相比，维托够得上是一个守法公民，除了几项不值一提的盗窃罪，他犯下的最大罪过就是击毙了当地黑帮头目法努西，这个角色是由《随波逐流的人》的加斯通·莫斯辛扮演的。如此说来，维托是德尼罗扮演过的最不具陛格化的角色之一。我们从未看到维托是因为愤怒而成为罪犯。衣着整齐，说话细声细气，脸上总带着微笑，他小心翼翼地生活，从不兴风作浪，也不去打扰任何人。《纽约时报》的苏珊·布劳迪如此写道：“德尼罗通过眼神和肢体语言为沉默赋予了含义——这是一种温暖、致命，甚至疯狂的沉默。”受到第一集横遭抵制的影响，科波拉在续集中有意作了弱化，尽可能不让人产生意裔美国人居住区黑帮猖獗的感觉，这样一来，维托这个人物的效果也相应受到影响。不过，科波拉还是采取了一种隐晦的做法：在片中，称赞意大利人诚实正直和为美国繁荣作出贡献的话是从腐败的参议员帕特·吉雷口中说出来的，而他一直被科莱昂家族所操纵。
科波拉更关注的是不要冒犯他本人的家族，他们像维托一样移民到美国。在删掉的一场戏中，维托、克莱门扎和泰西奥前去拜访一位黑道上的军火商，这个角色是由科波拉的祖父奥古斯蒂诺·科波拉扮演的。就在奥古斯蒂诺检查他们购买的枪支时，背景中有人在望风，而此人则是科波拉的父亲卡明。卡明还和尼诺·罗塔一道凭借该片获得了奥斯卡最佳作曲奖。
在为扮演维托做准备的过程中，德尼罗担心会钻在白兰度的表演中出不来。
他把第一集反复看了50遍，不断练习像白兰度那样用手指尖轻轻触摸自己的左颊，并且模仿白兰度支吾不清的发音。
在饰演教父时，白兰度在两腮塞进了餐巾纸，增强了老态龙钟的效果。德尼罗对此十分欣赏，他专门找到白兰度当年雇佣的牙医，为他如法炮制出同样的效果。
他还增加体重，以便使维托剪裁精良的西装穿起来更加合身。即使这样，他看上去并不像年轻的白兰度，反倒更像是詹姆斯·卡恩、阿尔·帕西诺和约翰·卡扎勒的兄弟。
科波拉一直没想好是否要让德尼罗演得像白兰度，他感觉细节要比整体更具说服力。“我们曾就要不要胡子进行过争论，”德尼罗说，“最后我说，‘为什么不用扔硬币的方式决定呢？’大家表示同意，而我也不得不戴上了假胡子。”因为在美国找不到足够大的空间和足够多的群众演员拍摄一个世纪前移民蜂拥到艾利斯岛的场面，科波拉将大队人马拉到了意大利，将特里斯蒂的一个鱼市改造成了移民接收站。随后他又移师西西里，拍摄维托衣锦还乡为母亲报仇的戏。为了表现维托抵达帕勒莫，科波拉选择了一座离剧组驻地一小时路程的小火车站。他们每天来往于旅馆和片场之间，却总赶上阴天。由于需要阳光普照的画面效果，他们一等就是10天，直到有人提醒说现在正值埃特纳火山爆发期，导致天空乌云密布。他们不得不在几周后返回，这时的天空果然云开日出。