直到拍这个镜头时，德尼罗依然觉得他的这个角色也许根本不存在。尽管如此，特拉维斯的形象已经深深镌刻在他的面容之上，在他鼻梁和右眼之间的一道一英寸长的斜疤是一个突出的标志。他还设计出了一些标志性的表情，比如说右眼半闭式地冷笑等。这个动作在《出租汽车司机》之后也保留了下来，成为他表现人物病态的一个元素。
当然，他在这部影片里的代表作还要属“你在跟我说话吗”段落。特拉维斯面对镜子反复练习这句话，而施拉德在剧本里只是简单写道：“特拉维斯照着镜子自言自语。”很多人并不同意这完全是德尼罗即兴发挥的说法，戴维·斯科特·米尔顿指出斯特拉·阿德勒的学生在做表演练习时用的就是这句话。还有人举出了布鲁斯·史普林斯汀的例子，这位摇滚歌星在现场演出时会反复说这句话以作为和观众的互动。
然而，这场戏真正的亮点并不在语言上。表面上看，特拉维斯是在威吓他虚构出的一个不存在的对手，而实际上他是在威吓观众。这是一座将电影与现实联系起来的桥梁。如果约翰·辛克利果真是因为迷恋朱迪·福斯特而在1981年刺杀罗纳德·里根的话，那么他的动机一定来自于《出租汽车司机》，而且正是这场戏将他推向谋杀。
为什么德尼罗如此自信他能成为特拉维斯·比克尔？若干年后，施拉德提供了一条线索，他指出了这个故事里隐含的俄狄浦斯情结。“他决定杀掉那个拒绝他的女孩的父亲，当然这也是他自己父亲的一个映射，当他受到阻碍时，他把目标转向了那个皮条客，后者同样是一个父亲的角色。”对于像德尼罗这样一个与父亲存在冲突关系的人来说，接受这个事实是一个痛苦的过程。
像在其他作品中一样，斯科塞斯习惯用事先录制好的音乐将角色的种种有意识或无意识的活动串联起来，明知没有什么可能性，他还是力邀好莱坞配乐大师伯纳德·赫尔曼为《出租汽车司机》作曲。赫尔曼的作品包括《公民凯恩》、《玛尔尼》和《晕眩》等，作为一个脾气暴躁的人和一个完美主义者，他断然拒绝了斯科塞斯的邀请：“我不会为一部关于出租汽车司机的电影写东西的。”然而，剧本改变了他的主意。“我喜欢他把桃子酒倒在玉米片上的那段戏，”他说，“所以我接受了。”赫尔曼的音乐从40年代的黑色片中汲取了大量的元素。为贝茜设计的感伤的萨克斯主题曲夹杂着军队进行曲的鼓声。预示着不祥的定音鼓和交响乐的伴奏体现了特拉维斯陷入困境的心理状态。这种似乎与时代错位的音乐感觉精准地提供了将《出租汽车司机》从穷街陋巷中拔起并使之成为一则警世寓言所需要的元素。
夜晚出租车沿着潮湿的街道缓缓滑行的镜头也增强了音乐的效果。这些镜头是由第二摄影队的戴维·尼科尔斯拍摄的，包括片头字幕的衬底画面。出租车像海底怪兽般从车流中缓缓出现，这是《出租汽车司机》中最著名的画面。
《出租汽车司机》选择在长岛的阿斯托里亚制片厂作后期剪辑，前来探望斯科塞斯和卢卡斯的人中就有史蒂文·斯皮尔伯格，他正在为战争喜剧片《1941》找演员。此前他曾看过约翰·贝鲁西在电视节目《周六晚间直播》中的表演，认为他也许可以在片中扮演日本潜艇指挥官这样一个小角色，于是他们约在一家餐馆见面。
“你想看我的日本潜艇指挥官吗？”贝鲁西问，接着他将大衣罩在头上，装作在看潜望镜，嘴里则在大叫着，“发现美国人的军舰！”接下来的整个晚上，他都在扮演这个角色，不时冒出一句他自编的日本话。斯皮尔伯格看呆了，他还从未遇到过像贝鲁西这样的人。最终贝鲁西不仅签下了《1941》的片约，而且成为该片的头号男主角。
通过斯科塞斯和斯皮尔伯格的引见，德尼罗与贝鲁西成了好朋友。随着贝鲁西在莫顿街租下一间公寓，他们也成了住得很近的邻居。据贝鲁西的传记作者鲍勃·伍德沃德透露，当时贝鲁西经常与德尼罗一起吸食可卡因，德尼罗在一次吸毒后不慎摔了一跤，头部缝了好几针。戒毒后，德尼罗与贝鲁西一直保持着友谊，直到1982年后者因吸毒过量致死。
拍摄《出租汽车司机》期间，德尼罗也在寻找新的片约。斯科塞斯曾宣布要让他在自己执导的《幕后人》中饰演一个商场行窃者，但一直没有下文。德尼罗还参加了《滑稽女郎》的试镜，希望能借剧团经理这个角色与芭芭拉·史翠珊演对手戏，结果又一次在与詹姆斯·卡恩的竞争中败下阵来。
为了《1900》在美国的发行，他回到罗马参加该片英语版的配音。这时他发现贝托鲁奇正陷入意大利和美国投资商的两面夹击中，他们都拒绝接受这部长达6小时的影片。“我不得不重新回到剪辑房里，对影片进行了大幅度的删剪，直到派拉蒙点头通过，”贝托鲁奇说。“我控制不了局面，但也不能允许他们任意宰割我的影片，像一根意大利腊肠被切成一节一节。”获准在美国发行的版本依然有4个多小时的长度，尽管德尼罗很钦佩贝托鲁奇驾驭史诗巨片的能力，但他对自己的表演极不满意，尤其是在配上英语之后，阿尔弗雷多的言谈举止就像是一个温文尔雅的美国中年经理人。
《1900》的失落感促使德尼罗迅速投入到一个1975年初正在筹备的项目中。马丁·斯科塞斯回忆说：“哈利·乌夫兰当时是我和鲍比共同的经纪人，有一天他来《出租汽车司机》剧组探班。拍摄间隙，鲍比换上了《最后的大亨》的戏服，乌夫兰甚至没有认出他来。足足有20分钟，鲍比不再是特拉维斯·比克尔，他已经成了莫罗·斯塔尔，简直令人吃惊。”《出租汽车司机》一拍完，德尼罗就进入了斯塔尔的角色，直到这部影片开拍。在《出租汽车司机》的杀青仪式上，他穿上了斯塔尔有两个胸袋的晚礼服夹克，在剧组人员中显得格格不入。
未完成的《最后的大亨》是斯科特·菲茨杰拉德的最后一部长篇小说，这个关于好莱坞的故事取材于米高梅公司鼎盛时期的当家人欧文·塔尔伯格的生平。塔尔伯格一直健康状况不佳，1936年因自然原因去世时只有37岁。而对好莱坞深恶痛绝的菲茨杰拉德则让他笔下的天才英雄是被东岸实际操纵电影的大佬们逼上了绝路。菲茨杰拉德于1940年去世前，他的影评家朋友埃德蒙·威尔逊收集了该书已经完成的六个章节，加上了他的注解，设法让全书足以构成一个完整的故事得以出版。尽管如此，该书的叙事断断续续，而且缺少一个结局。
德尼罗此前还从未遇见过萨姆·斯皮格尔这样的制片人。斯皮格尔属于好莱坞历史上最后一批老派独立制片人，他看上去像是一个坏脾气的拳击手，偏爱金发美女和大号雪茄。在40年的电影投资生涯中，他深愔宁走极端而避免中庸之道。
30年代初，他在英国被捕，被驱逐回美国后以假名“s.P.伊格尔”投拍了《码头风云》。制作《桂河大桥》和《阿拉伯的劳伦斯》这样的电影使他声名大振，却未能改变他马路斗士的风格。“如果你在汽车旅馆里醒来，发现身边躺着一个被扎死的妓女，”比利·怀尔德说，“你会给谁打电话？萨姆·斯皮格尔。”斯皮格尔自诩——或者说抱怨——他已经为《最后的大亨》投了550万美元。
他力邀因《毕业生》和《肉欲知识》人气正旺的迈克·尼科尔斯出任导演，并安排尼科尔斯的爱将达斯汀·霍夫曼或杰克·尼科尔森出演斯塔尔。这个阵容足以说服派拉蒙公司慷慨解囊。
改编《最后的大亨》是一个艰巨的任务，斯皮格尔认为只有英国剧作家哈罗德·品特才能胜任。品特曾担任过《仆人》、《车祸》和《送信人》等片的编剧，是公认的浓缩鸿篇巨著的高手。这是一次带有风险的合作，因为品特与斯皮格尔曾在改编尼古拉斯·莫斯利的小说《车祸》的问题上有过严重的分歧。最终，品特与导演约瑟夫·洛塞极力说服斯皮格尔将小说版权出让给了洛塞，这才使他们之间免去了旷日持久的争执。
品特是典型的慢工出细活的编剧，达斯汀·霍夫曼不愿将时间耗费在等待上，因而接演了艾伦·帕库拉的《总统班底》。而尼科尔斯也利用这段空闲的时间安排杰克·尼科尔逊与沃伦·贝蒂一道主演了喜剧片《财富》。
在1975年4月的奥斯卡颁奖典礼上，德尼罗以《教父2》获得了最佳男配角奖。
大多数人都认为这是一场廉价的胜利，因为他的竞争者实力太弱，包括了在《火烧摩天楼》里跳了一段踢踏舞的弗雷德·阿斯泰尔、《霹雳弹和飞毛腿》的杰夫·布里奇斯和他在《教父2》里的两位合作者迈克尔．力Ⅱ佐和李·斯特拉斯伯格。科波拉成为颁奖典礼上最忙碌的人，他接连登台领取了最佳影片、最佳导演、最佳原创剧本、最佳美工和最佳配乐奖，还替德尼罗领了奖，后者并未在当晚出席。
即使在接受媒体采访时，德尼罗也丝毫没有兴奋的表情。“以往的很多获奖者都不算是名至实归，”他对《每日女装》的记者说，“所以不好说这个奖究竟有多大的价值。不过它的确能改变你的生活，因为人们很看重它。我的意思是，获奖不是一件坏事。”德尼罗还有其他事情需要考虑。黛安妮·艾伯特正在敦促他将他们的关系合法化，然而朋友们却警告他说，与一名黑人女子结婚可能会影响到他的事业。很多明星和黑人女子睡觉，但没人会娶她们。
他的下一部电影也遇到了问题。品特尚未全身心地投入《最后的大亨》的改编，他将一半的心思用在了创作《无人之地》的剧本上，这也是他最成功的剧作之一。
等待期间，迈克·尼科尔斯建议德尼罗出演《亨佛莱·鲍嘉长眠于此》，剧本是由百老汇最热门的喜剧作家尼尔·西蒙专为电影创作的，讲述的是一个演员意外地得到一个幸运角色，一夜之间成为了青春偶像。少女们纷纷向他求爱，他必须在欲望和家庭之间作出选择。西蒙的妻子简于1974年去世，他刚刚与他的舞台剧《好医生》的女演员玛莎·玛森结婚。他希望该片能成为玛森的银幕处女作。
这个故事部分发生在好莱坞享有盛名的查特马蒙旅馆，众所周知，许多明星都在此过夜，而且很少独守空床。这里也是德尼罗来洛杉矶时最常落脚的地方，当婚姻破裂后他干脆搬了进来。
尽管达斯汀·霍夫曼一直是该片男主角的第一人选，但西蒙和尼科尔斯均否认这个故事受到了霍夫曼一夜成名的《毕业生》及其随后的离婚事件的启发。
与接演门罗·斯塔尔的理由一样，德尼罗之所以接受这样一个角色，是因为他以前从未演过这样的角色。而且该片是一部喜剧，这也是他从未接触过的类型。尽管尼科尔斯的上一部喜剧片《财富》是平庸之作，但不要忘了达斯汀·霍夫曼和杰克·尼科尔逊正是凭借他导演的《毕业生》和《肉欲知识》成为了巨星。如果有谁能挖掘出德尼罗被埋没的幽默感，这个人无疑将是尼科尔斯。
在影片筹备阶段，尼科尔斯并未显示出他是个独断专行的人，也没让人感觉到他对喜剧的认识是不容任何人质疑的，而且他似乎对与德尼罗的首次合作表现出了极大的热情，称此次合作将是他在喜剧片领域的一大突破。然而，当影片一旦进入排练阶段，问题就一个接一个地暴露出来。
领教过贝托鲁奇指手画脚的作风之后，德尼罗不想在尼科尔斯这里受同样的气。发表在《花花公子》上的一篇采访文章说：“在《亨佛莱·鲍嘉长眠于此》拍摄期间，尼科尔斯坚持要求德尼罗和玛莎·玛森与他共进午餐，而他在饭桌上经常指着这两个人的鼻子，告诉他们什么才是喜剧。”开拍两周后，德尼罗突然不辞而别。制片厂对外宣称他离开的理由是“艺术上存在分歧”，但尼科尔斯却在接受采访时不停地说：“此人不可调教，他没有一丝幽默感。”而西蒙也在一旁添油加醋地说，“德尼罗是个过分紧张的演员，他甚至不懂得如何开玩笑。”德尼罗离开后，尼科尔斯试用了不同的替代者，包括杰克·尼科尔逊、詹姆斯·卡恩、托尼·洛比安科和达斯汀·霍夫曼，尽管后者一直将尼科尔斯视为恩师，但无奈已经签下了《马拉松人》的片约。最终，西蒙和玛森夫妇向他推荐了理查德·德瑞弗斯。在见到德瑞弗斯第一眼时，西蒙就开始为他和玛森量身订造《再见女郎》的剧本，这部影片后来为德瑞弗斯赢得了奥斯卡影帝桂冠。但是，德瑞弗斯在《亨佛莱·鲍嘉长眠于此》一片中的表现却令尼科尔斯极度失望，以至于使他辞去了《最后的大亨》的导演，回到了他热衷的舞台上，直到5年后才重返影坛。德尼罗将《亨佛莱-鲍嘉长眠于此》一片的失败视作恶有恶报的典范，他说：“尼科尔斯解雇了我，他们还企图不支付我工钱，结果他们没有成功。”多年之后，脱口秀主持人科南·奥布莱恩在他的节目里问起德尼罗是否喜欢拍喜剧片，面对这个问题，德尼罗突然变得口吃起来。“我……我喜欢，”他说，“有时……它不像……也许我更喜欢严肃一点的方式……如果这是一部喜剧，而它的角色能严肃一些，我觉得它更可笑。我对喜剧有着更高的要求，但有人会认为我要求的东西并不是喜剧。”