二是在塔刺思城屯田。这个地方是古代中亚的名城，位于塔刺思河畔，为中西交通的要道。蒙古军攻占此城后，即以此为基地继续西进，陆续攻占了讹打刺城（阿里斯河注入锡尔河处附近），蒲华城（布哈拉）。最后攻占了花刺子模的首都寻思干（撒马尔罕）。寻思干在西辽时称为河中府，当地土地肥饶，经济繁荣，多豪民。蒙古军入城之后，俘虏了三万名工匠，送往蒙古分赏诸将为奴。同时，又迁徙了四百多名豪民子弟到塔刺思城屯田。这是一个削弱新征服地区反抗力量的措施，对恢复发展后方的社会经济也有好处。耶律楚材奉命主持这一工作。大概这是他的主意。这对蒙古军事贵族只知道打仗，掠夺财富，转变到恢复发展社会经济，是很有意义的。三是在司天台担任春官，用他的律历星法、等方技之术，为成吉思汗服务。当时整个社会的科学文化水平很低，对天文、历法、星象知识了解得很肤浅，包括成吉思汗在内的许多蒙古贵族都还非常迷信，每遇将兵出征的时候，都要耶律楚材预卜吉凶，借以增强将士的斗志，坚定胜利的信心。例如，蒙古太祖十四年（1219年）夏六月，成吉思汗决定出兵征讨回回国，祭旗那天，忽然雨雪三尺。有人怀疑用兵是否有利，耶律楚材便说：“隆冬之气，见于盛夏，是克敌取胜的好兆头。”第二年的冬天，忽然大雷，有人间这又是什么兆头呢？耶律楚材回答说：“回回国主快死了。”蒙古太祖十七年（1222年）的八月，天空的西方出现了一颗长长的彗星，耶律楚材说：“金宣宗快死了。”这些预测虽然“后皆验之”，但显然是“猜”准了，并无科学的根据。另有一些事情，则表明耶律楚材确实具有相当高的科学水平。蒙古太祖十五年（1220年），西域的历官说五月十五日夜将有月蚀，耶律楚材说不会有，结果没有发生。次年十月，耶律楚材说将有月蚀，西域人说不会有，结果却发生了。两次都证明耶律楚材说对了，西域的历法有问题。于是，耶律楚材将旧的历书细加修订，著成《庚午元历》，上奏颁行，从此东西数万里，天象不差，对军事、生产和生活都有好处，耶律楚材的这一贡献当然是应予肯定的。
象耶律楚材这样的人才，在当时是不多的，在西征中的表现也很不错，因此成吉思汗对他的印象很好。有一次指着耶律楚材对窝阔台说：“此人，天赐我家。尔后军国庶政，可以全都委托给他。”由此可见，耶律楚材已经用自己的知识为蒙古统治者服务，获得了很高的评价，取得了充分的信任。
不过，应当特别指出的是，在整个西征过程中，成吉思汗进行战争的主要目的，仍然在于掠夺财富；他所需要耶律楚材为他服务的东西，只不过是一些舞文弄墨，医卜星象的方技之术而已。因此，在成吉思汗的眼中，耶律楚材的这点本领，比起两军对垒斩将攀旗的武功来，分量究竟要轻得多。同时，戎马倥偬的时代，遐荒异域的环境，也使得他这个只懂得中原文化，意欲以儒治国的书生，一时难以施展自己的才华。英雄无用武之地的冷落感，在耶律楚材的思想深处，还有较多的存在，并且不时在自己的诗文中流露出来。“西征万里扈銮舆，高阁文章束石渠，”本想投笔从戎做出一番事业，但现实的生活并不如预想的那么容易，许多美好的愿望都不能实现，“醉里莫知身似蝶，梦中不觉我为鱼。”“十年潦倒功何在，三径荒凉翠已寒。”很显然，他对万里西征，未能发挥更大的作用，做出更大的贡献，是很不满意的。
三、整肃燕京定策划制
蒙古太祖二十二年（1227年）的冬天，耶律楚材在经过长达十年之久的西征之后，又回到了燕京。“天涯流落从西征”、“十年沦落困边城”、“赢得飘萧双鬓雪”、“今日龙种返帝京。”既有无限的感慨，也有未来的期望。“再行不惮风沙恶”，“尚期晚节回天意”。还是想在未来的岁月里，做一番事业。
这一年的七月，成吉思汗已经病逝。新主未立，暂由其四子拖雷监国。这次，耶律楚材回到燕京，就是奉了拖雷之命，前往搜索经籍的。耶律楚材对图书经籍，素来就很爱好。上一次蒙古军攻下灵武（今属宁夏），诸将争相抢掠子女财币，耶律楚材却只收图书和药材，人们都以为无用。不久，军中流行疾病，耶律楚材所收的药材救活了几万人，人们又惊以为神。大概因此也引起蒙古贵族对图书的重视。燕京是辽金两朝的旧都，图书经籍很多，又是耶律楚材的故乡。派耶律楚材到燕京搜集图书，是很恰当的，这次任务可能完成碍很好。
同时，耶律楚材在燕京又发现那里道教的势力极度膨胀，好些佛寺都被改为道观，思想上很不愉快。前面说过，耶律楚材原先在燕京时曾经学习过佛理，废寝忘餐，三年不倦，是一个虔诚的佛教信徒；因而对以丘处机为首的道教徒非常不满。他写了一本《西游录》，上半部叙述了他西征的经过，下半部便对道教进行了猛烈的攻击。主要是揭露丘处机的欺骗和不法。当时风传丘处机有长生不老的秘术，已经三百多岁了。成吉思汗知道后很感兴趣，派人把他接往行在，细加询问。当问到他究竟有多大岁数时，他竟然不肯老实回答，伪称不知确数。当问到道教的极理时，故弄玄虚，用“出神入梦”、“提真性遨游异域”等假话骗取信任。他还违背诏旨，广收徒众，滥发符印，自出师号，扩大实力。又骗取军用的牌符，悬牌跃马，横行诸州，招摇撞骗，甚至以权谋私，当成吉思汗准许僧道修善之士皆免赋役后，竟然在执行时只给道人免役，不及其他。特别不能容忍的是，竟然在许多地方折毁夫子庙和佛寺，改为道观。所有。这些，耶律楚材认为都是小人之辈鼠窃狗盗的行为，是严重的违法乱纪，应该处以严刑。他最后表示，应该找一个积极的办法，使“三圣人”之道，能够象权衡一样，不偏不倚，平等地共同发展，用佛教的产因果之诫化其心，用道教的“慈俭自然之道化其迹”，用儒家的“君君臣臣父父子子之名教化其身”，太平之世就指日可待了。这当然只是耶律楚材追求的理想，在现实生活中是很难做到的。他反对道教的努力，没有收到显著的效果。
耶律楚材在燕京做的另一件事，则是比较现实，而且效果很好。当时，蒙古最高统治者忙于东征西讨，来不及制订必要的规章制度，因此派往各州郡的长吏，便生杀任情，孥人妻女，掠取货财，兼并田地，无所不为。其中，燕京留后长官石抹咸得卜尤为贪暴，杀人如麻，市场挂满了示众的人头。耶律楚材了解到这个情况后，不觉凄然泣泪，立即入奏，发出禁令，各州郡如果没有奉到盖有皇帝玉玺的文书，不得擅自向人民征发，囚犯需判死刑必须上报。违背这项命令的，其罪当死，决不轻贷。于是各地贪暴之风稍有收敛。
当时，燕京城中社会秩序也很不好，每天傍晚，尚未天黑，就有一些盗贼驾着牛车闯入富家，搬取财物，如果反抗不与，则杀人劫货而去，谁也不敢阻拦追究。看来这些盗贼决非一般普通人物，处理起来可能棘手。拖雷特派中使塔察儿偕同耶律楚材前往穷治。耶律楚材经过仔细察询，了解到这些盗贼的姓名，原来都是留后的亲属和势家子弟。耶律楚材毫不手软，将他们一网打尽，投入监狱。这些人的家属贿赂中使，准备从轻发落。耶律楚材知道后，晓以利害祸福，中使害怕了，只得听耶律楚材的意见，依法处理，最后结案，将十六个罪大恶极的首犯，绑赴刑场，斩首示众。从此以后，巨盗绝迹，燕民始安，社会效果很好。
耶律楚材回到燕京处理的这几件事，都取得了很好的效果，获得了人们的好评。表明他确实是很有才干的，因而在蒙古最高统治集团中，更加增强了对他的信任。
四、出任中丞进行改革
元太宗元年（1229年）秋，拖雷监国已经两年，决定召集宗亲推举大汗。当时，成吉思汗诸子皆从各自的驻地来到克鲁伦河畔举行大会。拖雷宣布成吉思汗的遗命，推举窝阔台承继大位。窝阔台则认为拖雷一直跟随在成吉思汗的身边，所受训教较他人为多，大位应由拖雷继承。推来推去，会议开了四十天，也未作出决定。
耶律楚材觉得会议不能再这样拖下去了，便对拖雷说：“推举大汗，是宗社的大事，应该根据成吉思汗的遗命，早作决定，以免发生争端。”拖雷说：“意见尚未统一，能否再等几天。”耶律楚材说：“过了明天，就没有吉利的日子了。”当时，蒙古统治者还非常迷信，听了这话便决定在第四十一日举行登基大典。
大典由耶律楚材拟订仪式。耶律楚材为了使会议开得威严庄重，让所有宗亲都能恭敬顺从，便事先对亲王察合台说：“你虽是大汗的兄长，但从职位上看仍然是臣，臣下对君按照礼节应当跪拜。只要你带头拜，其他的人就莫敢不拜了。”察合台认为他说得有理，在正式的即位大典上，便率领皇族及臣僚在帐下跪拜。会议进行得·很顺利。会后，察合台对耶律楚材说：“你真是社稷的功臣呵！”
窝阔台汗即位后，为了树立自己的威望，准备对那些没有按时前来朝拜的王公大臣处以死刑。耶律楚材知道后便对他说：“陛下新即位，应当力求安定，对犯错误的人，应当宽宥，否则矛盾扩大，政局反而不稳。”窝阔台采纳了耶律楚材的意见，果然取得了很好的效果，从前不拥护他的人，后来都拥护他了，政权得到了巩固和稳定。
耶律楚材日益获得信任。当时，蒙古立国未久，诸事草创，许多必要的制度尚未建立，应兴应革的事太多了，耶律楚材选择了一些急需办理的，写成《便宜十八事》一疏上奏。这封奏疏的内容很广，包括了官吏设置、赋役征收、财政管理、刑法执行等许多方面，并且特别指出当时官场上盛行的送礼之风，为害不小，希望，下令禁止。窝阔台汗看了奏疏以后认为所奏各事，皆可听从，唯有送礼一事难于禁绝，便对耶律楚材说：“如果是自愿馈赠的，可以不追究吧！”耶律楚材说：“这是蛀政害民的开头呵！哪能听任不管呢？”窝阔台汗说：“凡你所奏，我都依从了，你就不能依从我这一件吗？”
耶律楚材的许多建议得到窝阔台汗的首肯，作为诏令颁布施行，都收到了很好的效果。一天，根据耶律楚材建议设置的十路课税使，送来了许多粮食布帛和金银，陈列在宫廷中，数量很多。窝阔台汗看了非常高兴，笑着对耶律楚材说：“你没有离开我的左右，但却收来了这么多的财物，使国用充足，真有本领呵！在金国的臣僚中还有象你这样的人才吗？”耶律楚材答道：“现在南京（开封）的臣僚都比我好，我因为没有什么本领，所以才留在燕京，结果被陛下所用了。”窝阔台汗对耶律楚材的谦虚态度表示嘉赏，觉得确实是一个可以大用的人才，当即下令任命他作中书令，把典颁百官，会决庶务的大权交给他，事无巨细，都先向他报告，再由他转请皇帝处理。
耶律楚材担任中书令，是辅佐天子的亲信，位高权重，管理的事情很多。他写过一篇《陈时务十策》，主要内容有：信赏罚，正名分，给俸禄，官功臣，考殿最，均科差，选工匠，务农桑，定土贡，制漕运等。范围确实是非常广泛的，可以算得上一篇内容全面的施政纲领。
五、恢复经济倡兴文教
蒙古原是草原游牧民族，正处于氏族社会向阶级社会转化的发展时期。成吉思汗建立的大蒙古国，万事草创，各种制度虽然初具规模，但是极不完善，在许多方面还很落后。随着征服战争的胜利，统治地区的，扩大，原来的某些制度和作法，很难适应“汉化”地区高度发达的封建社会的需要，一场涉及政治、经济、文化等各方面的改革，势在必行。窝阔台汗是比较开明的，决心采用“汉法”。耶律楚材便成了他重要的参谋和助手。在进行政治改革的过程中，提出了许多有益的建议。