如此一来，他才又回到绘画事业上来，受到他的表兄以及当时荷兰一些画家短时间的指导，并与巴黎新起的画家，其中就包括了当时的印象派画家，建立了友谊。
可以说，梵高全部杰出的、富有独创性的作品，都是在他生命最后的六年中完成的。他最初的作品，情调常是低沉的，可是后来，他大量的作品即一变低沉而为响亮和明朗，好象要用欢快的歌声来慰藉人世的苦难，以表达他强烈的理想和希望。
一位英国评论家说：“他用全部精力追求了一件世界上最简单、最普通的东西，这就是太阳。”他的画面上不单充满了阳光下的鲜艳色彩，而且不止一次地去描绘令人逼视的太阳本身，并且多次描画向日葵。为了纪念他去世的表兄莫夫，他画了一幅阳光下《盛开的桃花》，并题写诗句说：“只要活人还活着，死去的人总还是活着。”
梵高对于生死的看法是独到的，他这样表示过：夜里仰望星星，会使我陷入如同看地图梦异乡那样的梦幻，不知何故，我总觉得，天空中的光点，好象法国地图上表示城镇的黑点一样，使人觉得难以接近，我想只要坐上火车，便可到达塔拉斯根或鲁安的话，我们在死后也应该可以到达星星上面。在这些云里雾中的推理里面，有一件不容怀疑的事——“我们在生前无法登天如同在死后不能再乘之道理”。所以我认为，使世上人类永眠的各种疾病是到达天堂的一种交通手段。我们老朽以后，悄然死去，这是我们徒步登天的机会。
1888年春，梵高为寻找创作灵感，移居到法国南的阿尔勒，而法国画家高更也于10月应邀前往与梵高共同作画。两位大师对艺术有着不同的见解，一般人会认为，这样很好，可以交流学习，可是他们不是一般。两个人几乎从一开始就陷入了激烈的争吵。
在性格方面，梵高有着癫痫病人所特有的偏执，而高更则有着超乎常人的冷酷。这使得争吵变得无法调和。高更离开布列塔尼本来就有几分不情愿，见这般光景，遂萌生去意。这让梵高的精神更加紧张。因为他知道，如果高更走了，他建立“南方画室”的梦想就将破灭。
据说，有一次，他们为了一幅画争吵得很凶，梵高拿出枪射向了昔日好友高更的身上，高更带着受伤的身体离开。然而，过了许多天，梵高觉得有些想念高更，就去看望他，两人就重归旧好。梵高与高更曾经是志同道合的好友，但造化弄人，他们两人绝没有想到相处是那么困难。两人都年少气盛，哪里顾得什么天高地厚，在现实中又那么不如意。于是，在后来，一个不久自杀身亡，一个在孤岛上抑郁而死。
许多人一直认为梵高是因精神错乱而将自己的左耳割掉，但德国一名学者却发表惊人之说，说此事是与梵高同期著名画家高更所为。而这一说法则是根据二人来往的信件推测的。
在非常不幸的1889年底，梵高的身体似乎有点衰弱了。他想画落日，但是院方不许他傍晚在户外画画。他在医院里的晚上是很苦恼的，虽然他读了很多书，其中包括莎士比亚的历史剧，但他现在丧失了在户外画画的可能性。
梵高后来对高更说：“我诚恳地对你的素描表示敬意，但请允许我按照自己严峻的性格与独创性画风，用色彩来解释你的作品。由于这种‘阿尔的女人’式的综合式风格还很少见到，人们会认为这是你和我的作品，这是我们俩好多个月合作的结果。”
梵高于6月中旬接到高更从勒波尔多写给他的信，这使他特别高兴，因为他想知道，他的朋友对于他根据近来所画的素描绘成的描绘阿尔女人的油画，是否感兴趣。
高更在信中说：“我见到了描绘阿尔女人席娜女士的油画，画得很好，很有独创性。我喜欢它远胜过我自己所画的阿尔女人的素描。尽管你有病，但是你却画得总是那么稳健，并保持着第一印象的直接性，你的对艺术创作如此需要的内心热情——特别在我们今天，艺术变为某种立足于冷静考虑，某种事先规定的条例的东西的时候，艺术家则更需要这种热情。”并且高更在信中进一步详细介绍了自己的新计划。
梵高在他写给高更的回信中说：“从我回到北方，就每天想着你……我对于你喜欢我根据自己的素描画成的阿尔女人像，感到十分高兴。为了这幅画，我值得在圣雷米再病一个月，但我至少知道，这幅画正像我所希望的那样，将为你、我以及其他人所理解。我这里的朋友加歇医生，在经过了一阵犹豫之后，现在已经完全接受了它，并且说：‘要画得如此质朴真不容易！’”
就这样，梵高与高更的信件一直不断，而且字句中确实也可以看出他们的关系十分密切。就像梵高在一次回信中说的那样：“我非常高兴地从你的信中得知，你要和De Haan一起回布列塔尼去。这是非常有可能的，如果你允许的话，我有一个月的时间可以和你们在一起，做一或两次航海，但最重要的是再见到你和与De Haan相识。然后我们试着创作一些作品，如果能坚持下去的话，我们的作品就可以变得更有目的性和严肃性。”
“看，这个主意可能会适合你，我正尝试着创作一些有关小麦的习作，可是我画不出来。除了绿色的小麦什么也没有……”
“这之后，我想画一些有着大胆但安静的背景的肖像画。有着不同品质但明暗关系相同的绿色颜料，使得绿色调有着完整的形态，借着它的颤动，会让你想起那在微风中摇摆的麦穗发出的柔和的沙沙声：这个色彩方案实现起来很不容易。”
人们如果确能真诚相爱，生命则将是永存的，这就是梵高的愿望和信念。可是冷酷和污浊的现实终于使这个敏感而热情的艺术家患了间歇性精神错乱，病发之时陷于狂乱，病过之后则更加痛苦。他不愿增加别人，尤其是弟弟迪奥的负担。
最后，梵高于1890年7月27日自杀，享年只有37岁。几个月后，曾经把自己全部热爱和物力献给他的迪奥也死去了。很多人都说：迪奥是为了梵高而生的。
●“心灵的信件”
在梵高一生写给弟弟迪奥的800多封信件里，使人们读起来感到最难受的内容，应该就是他与他的弟弟迪奥谈钱。弟弟迪奥可以说是梵高唯一的知音和支持者。因为梵高10年的无望的绘画生涯全靠着迪奥在经济上的支撑。
迪奥是个小画商，手头并不宽裕，尽管每月给梵高的钱非常有限，却始终不弃地来做这位用生命祭奠艺术的兄长的后援。这就使梵高终生被一种歉疚折磨着。他在信中总是不停地向迪奥讲述自己怎样花钱和怎样节省，解释生活中哪些开支必不可少，报告他口袋里可怜巴巴的钱数。他还不断地作出保证，绝不会轻易糟蹋掉迪奥用辛苦换来的每一个法郎。
如果，迪奥寄给他的钱迟了，他还会非常为难地诉说自己的窘境。说自己怎样在用一杯又一杯的咖啡，灌满一连空了几天的肚子；说自己连一尺画布也没有了，只能用纸来画速写或水彩。当他被贫困逼到绝境的时候，他会恳求地说：“我的好兄弟，快寄钱来吧。” 但每每这个时候，他总要告诉迪奥，尽管他还没有成功，眼下他的画还毫不值钱，但将来一定有一天，他的画可以卖到200法郎一幅。
他说，那时“我就不会对吃喝感到过分耻辱，好像有吃喝的权利了。”
梵高向迪奥保证他会愈画愈好。他不断地把新作寄给迪奥来作为一种“抵债”，说将来这些画可以使迪奥获得一万法郎。他用这些话鼓舞弟弟，他也害怕失去弟弟的支持，当然，这也是在给自己打气。因为整个世界没有一个人看上他的画。而有些讽刺的是，今天，特别是商业化的今天，梵高每一个纸片成了“全人类的财富”。
那时，在他心中，苦苦煎熬着的是一种自我的怀疑。他对自己“去世之后，作品能否被后人欣赏”毫无把握。他甚至否认成功的价值乃至绘画的意义。好像只有否定成功的意义，才能使失落的自己获得一点虚幻的平衡。
而自我怀疑，乃是一切没有成功的艺术家最深刻的痛苦。他承认自己“曾经给一种不可抗拒的力量挫败过”。在这种时候，他便对迪奥说“我宁愿放弃画画，不愿看着你为我赚钱而伤害自己的身体！”他一直这样承受着精神与物质的双重的摧残。
可是，在梵高“面对自然的时候，画画的欲望就会油然而生”。在阳光的照耀下，世界焕发出美丽而颤动的色彩，全都涌入他的眼睛；天地万物勃发的生命激情，令他颤栗不已。这时他会不顾一切地投入绘画，直至挤尽每一支铅管里的油彩。
这也是真实的梵高，当他在绘画时，会充满自信，忘乎所以，为所欲为；当他走出绘画回到了现实，就立刻感到茫然，自我怀疑，自我否定。他终日在这两个世界中来来回回地往返。所以他的情绪大起大落，并在这起落中大喜大悲，忽喜忽悲。
从他这大量的“心灵的信件”中，我们发现，他最愿意相信的话是福楼拜说的：“天才就是长期的忍耐。” 他最想喊叫出来的一句话是：“我要作画的权利!”而他最现实的呼声就是：“如果我能喝到很浓的肉汤，我的身体马上会好起来!当然，我知道，这种想法很荒唐。”
如果着意地去寻找，你还会发现这些呼喊如今依旧还在梵高的画里。从历史的角度来讲，梵高的确是非常超前的画家。他作品中所包含着深刻的悲剧意识，其强烈的个性和在形式上的独特追求，远远走在时代的前面，的确难以被当时的人们所接受。他以环境来抓住对象，他重新改变现实，以达到实实在在的真实，促成了表现主义的诞生。
在人们对他误解最深的时候，正是他对自己的创作最有信心的时候。因此才留下了永远的艺术著作。
也因此，梵高直接影响了法国的野兽主义、德国的表现主义，以至于20世纪初出现的抒情抽象肖像。另外，他的《向日葵》就是在阳光明媚灿烂的法国南部所作的。梵高像闪烁着熊熊的火焰，满怀炽热的激情令动感的和仿佛旋转不停的笔触是那样粗厚有力，色彩的对比也是单纯强烈的。
然而，在这种粗厚和单纯中却又充满了智慧和灵气。观者在观看此画时，无不为那激动人心的画面效果而感动，心灵为之震颤，激情也喷薄而出，无不跃跃欲试，共同融入到梵高丰富的主观感情中去。总之，梵高笔下的向日葵不仅仅是植物，而且是带有原始冲动和热情的生命体。
在梵高的眼中，天空不是宁静、清晰的，似乎是由某种奇怪的天体力量促动着。画面上，柏树长长的枝条仿佛是被扭曲了的火焰，太阳看上去随时要爆炸。画作表明了梵高对生活的悲观认识。在梵高的笔下，所有的人和事都充满了暴力和绝望，梵高把一切东西又都扭曲、变形了。
梵高对神的信念就是如此：“一个人很合群地夹杂在庸俗的人群中时，往往会觉得自己跟大家并无两样，但终于有一日，他会达到牢固的自我谛念的境地。他能很成功地培养自己的信念，那信念又会适当地支配他，使他能向更高更善的境地继续进步。我看耶稣也是这样。”