我们知道，玻尔从触摸到神秘的原子边缘时，就有一个雄心勃勃的计划，打算从理论上把握所有原子乃至分子的结构、性质和相互关系。这从当时的科学条件上来看，简直是许多物理学家连想都不敢想的事，因为这里面需要解开的谜团实在太多、太深奥。可是玻尔偏要知难而上。
为了这项庞大得吓人的计划，在“二月转变”后，玻尔的注意力转向了光谱学方面，希望借光谱学之“石”，攻原子物理之“玉”。
但是光谱学是一门新兴而高难的科学，错综复杂得令人摸不着头绪，要根据这方面的资料推断出发射各种光谱的物质的原子结构，当时看来确实是希望渺茫，就好像听了一曲交响乐就想推断各种乐器的细节一样。也许会耗尽毕生精力，也难以找到通幽的曲径。
尽管如此，玻尔和他的伙伴们还是勇敢地承担起了这项艰巨而伟大的重任。
玻尔对于光谱学的研究，在“三部曲”中已取得了一定的成就，他计算出了单电子原子的谱线频率，而在其他问题上还主要处于探索性阶段。
在经典理论中，单电子原子的内部运动可以精确地求解，而多电子原子的内部运动却只能得到近似的解。这时的索末菲的多周期体系理论已经问世，这些条件就是当时玻尔从事研究仅有的基础。
此处氊是单周期体系的经典绕转频率，而氃是按照玻尔的频率条件计算出来的从态到态的跃迁所发射的辐射频率。
的规则而和体系的经典描述中的一个傅里叶分振动式对应起来，使得二者的频率接近重合。
十分明显，这只是两种不同理论的结果之间的数量上的关系而已，根本没有涉及那两种理论的结构。
当玻尔计算出了这种数量上的渐近性时，他和他的老师卢瑟福都觉得这是相当美妙的事，因为这在当时正是联系了新旧理论的唯一的逻辑纽带——尽管只是数量上的纽带。
摆在玻尔面前的道路荆棘丛生，他得到的仅仅是频率值的极限重合性，当然是无助于解决强度问题的，而且，既然要求大量子数极限，所得结果甚至连一般的频率问题也解决不了。解决不了问题的理论怎么能称得上原理呢？玻尔陷入了深深的困境。
玻尔凭借已有的知识和经验，开始了在无边的理论的原始森林中的摸索。他广泛而巧妙地运用了归纳的方法，一步一步披荆斩棘，渐渐掌握了一些规律性的认识。从1913年的思想萌芽到20年代初期的系统表述，玻尔的思想经历了一段十分漫长而崎岖的道路，进行了一次又一次科学直觉的跃进，最后，终于把它们总结成了对应原理。
首先，玻尔推测，对应关系（或极限渐近性）不应该只存在于谱线频率之间，而且也应该存在于量子的和经典的谱线强度之间。例如，在单周期体系的事例中，按照经典理论，氂级泛频振动的强度取决于振幅的绝对值平方。
当设法按照量子理论来计算谱线强度时，玻尔采用了统计法。他推测，按照条件（3）而和某一经典泛频振动相对应的一次量子跃迁，其出现的几率也将像经典强度那样取决于该泛频振动的振幅平方，而量子的谱线强度当然正比于跃迁几率。这样，就得到了在大量子数的条件下，近似地计算谱线强度的一种方法。
第二步，玻尔推测，上述这种量子跃迁和经典描述之间的渐近关系，不但对单周期体系是成立的，而且对多周期体系也是成立的。
第三步，玻尔的步子迈得更大，他干脆抛掉了“大量子数”这个要命的限制。也就是说，他进一步推测，上述这种形式上的（单纯数量上的）对应关系，不但在量子数上取很大值时，而且在它们取任意的（整数）值时都是成立的。
这一大胆的推理，从根本上改变了对应关系的性质，使它从一个软弱无力的、意义不大的必要条件变成了一种用途广泛的、影响深远的普遍关系。只是到了这时，才能设法在全光谱中（而不是仅仅在光谱的一端）计算各谱线的（相对）强度了。
经过这样几次顽强而有力的冲刺，玻尔终于谱写出了对应原理的新乐章。他曾多次强调指出，对应原理是一条纯量子理论的原理，因为它的作用是在量子理论的框架中计算各种原子的光谱。发展到这一步骤，从前那种“极限重合性”的外壳已经彻底破碎了，脱颖而出的是一种全新的对应原理。
对应原理又称对应论证、对应关系、类比论证等等，它的直接目的在于根据预设的某种物质的原子结构来算出该物质的原子光谱，包括各谱线的频率、强度、偏振、多重性等等。
玻尔的对应原理的提出，标志着原子结构和原子光谱的量子理论的一次新发展。这一原理在当时成了玻尔处理问题的有力武器。许多从前无从着手的问题开始被玻尔一个个攻破。
他广泛研究了各种元素（多电子原子）的光谱；推断了相应原子中的电子组态；他在当时的水平上解释了谱线的（正常）塞曼效应和斯塔克效应；考察了谱线的精细结构，探索了同位素的光谱差别等等，难以一一尽数，尤其是为玻尔的又一个重要理论——元素周期表理论的问世铺平了道路。
这一原理在当时同样成为全世界原子物理学家们最重要的指导原则之一。
“对应原理是独一无二的，我们在以往的物理学、哲学、心理学、宗教或任何别的领域中都找不到任何和它相像的东西。”