1812年6月29日，拉普拉斯的著作《概率的分析理论》出版，这部著作实现了概率论研究中由组合技巧向分析方法的过渡，开创了概率论发展的新阶段。
《概率的分析理论》一书，是对前人及拉普拉斯自己研究成果的全面总结，运用17、18世纪发展起来的强有力的分析工具处理概率论的基本内容，使以往零散的结果系统化。这本书除给出概率论方面的一些重要概念、导出包括中心极限定理在内的一些重要定理等内容以外，还引进了被广泛应用的“拉普拉斯变换”，并将概率论广泛应用于观测误差估计、气象、人口统计、保险等科学和社会问题。
1814年，《概率的分析理论》第二版出版，拉普拉斯在书中增加了一个长达150页的绪论，同年该绪论以题为《概率的哲学导论》单独出版。《导论》论述了概率论定义、发展历史、概率的般原理和应用，并阐明了概率的重要概念——数学期望及其计算方法。
拉普拉斯对纯粹数学并不是很感兴趣，他爱好应用，数学只是一种手段，而不是目的，是人们为了解决科学问题而必须精通的一种工具。拉普拉斯的虚荣心较强，经常不交代他的结果的来源，给人的印象好像都是他自己的，事实上，他利用了拉格朗日的许多概念而未做声明。
拉普拉斯在科学上的主要成就涉及天体力学、宇宙论、分析和概率论等方面，他的五大卷《天体力学》（1799～1825）已成为整个科学史上的经典巨著。他在数学方面的贡献也多与天体力学和其他应用研究有关。