由于美国原子弹的震撼，国民党军政部欲加强国防科技力量，就派华罗庚与吴大猷去重庆商谈，华罗庚和吴大猷向他们陈述我国科学落后，应培养人才入手的观念。他们采纳此意见，由军政部资助费用，决定让华罗庚、吴大猷、李政道、朱光亚、唐敖庆等人奔赴美国。
1946年秋，美国普林斯顿大学邀请华罗庚访问美国。临行前华罗庚接受了《东南日报》记者赵浩生的采访，随后赴上海安顿好妻子儿女，便偕同李政道、朱光亚、唐敖庆等人在黄浦江畔登上“美格将军号”轮船飘洋过海前往美国。
华罗庚在美国期间，首先在普林斯顿高级研究所做研究工作，又在普林斯顿大学教授数论课。随后住进医院医治残腿。经过手术，两条腿总算可以靠拢了。为了活动筋骨，他听从了医生的话，学会了游泳，又经常骑自行车，每天还特意走许多路，很快便行动自如了。
1948年，美国伊利诺大学聘他为终身教授，同时该大学说明除聘请他外，还可由他选择两位杰出青年数学家，使他们的大学成为研究代数中心。他接受聘约，将夫人吴筱元和三个儿子接到美国，他和妻儿们住在伊利诺伊州阿尔巴勒城的一座舒适的洋房里，华罗庚本人则每天坐着雪亮的小汽车到伊里诺大学上课。华罗庚在美期间，在数论、代数与复分析方面做出了大量卓越的贡献，他研究的范围不断扩大，掌握了二十世纪数论的至高观点，并纠正了两个欧洲数学家在20年前所作的证明中的一个错误。美国同行对他的天才和成就赞叹不已。但是，物质的享受、生活的安逸并没有使华罗庚萌生久居之意，身在海外，他的心却时刻牵挂着祖国，牵挂着生他养他的那片土地。他对美国尔虞我诈的社会总是不堪忍受，常发出肺腑之言：“梁国虽好，非久居之乡”，认为乐土还在故乡明月处。
1948年三月，国内在中央研究院代院长朱家骅主持下，用无记名投票方式，选出第一届院士81人，其中数学家五人，华罗庚就是其中之一。