离开法尔茅斯四天半后，他们抵达了葡萄牙的治格斯。拜伦的脑子里尽管充满了浪漫情趣，然而，他的胃却大唱反调，他晕船呕吐得很厉害。
我很喜欢这里，因为我爱吃此地的橘子，还可以讲不合文法的拉丁话，而且——我还参加他们的社交活动（身上还挂着花）。我骑的不是驴子就是骡子，用葡萄牙语发誓，而且被蚊子咬了好几个疙瘩！
两周左右过后，他们又对葡萄牙生腻了。于是，他们决定骑马到西班牙的雪维和加第士去。等仆人和行李都用船运往直布罗陀后，他们自己才上路。他们听说西班牙境内有战争在进行，更觉得这次旅行非常刺激。
抵达雪维革命军的总部所在地后，他们找不到一处住的地方，只好和两个还没有结婚的女人挤在一张小床上过夜。霍豪士不停地抱怨，可是拜伦却觉得很有趣。他在写给母亲的信中说：这两个女人当中一个年纪比较大的，在分手时，紧紧地抱着我（我们只不过在一起三天而已！），并且剪下我和她的头发（约有三寸长）。我把她的头发寄给你，请你替我保管到我回来为止。她还说愿意分给我一个房间居住，但是我的“原则”使我婉拒了她。
拜伦对西班牙颇有好感，他写信告诉霍积生说：这里的马很棒——我们每天大约要骑上七英里；我们只能吃到蛋和酒，睡在硬板床上……不过，我的健康状况比在英国时好得多了！
后来他在写《唐璜》时，说雪维（唐璜的出生地）是“让人感到愉快的一个城市，以橘子和女人著名……”
到了加第士，他被壮丽雄伟的斗牛场所吸引，在他所写的《哈洛王孙游记》一书中，曾用十一行的诗来描述。不过，他对这种残忍的斗牛表演产生反感，特别是看到牛被刺死前那种挣扎跳跃的情形。
他在信中对霍积生说：“加第士这个城市，我相信是全欧洲最美最干净的了！比较起来，伦敦真脏。”在离开加第士时，他还和一位西班牙海军上将的女儿有过“一面之缘”。
他写了一首“加第士的女孩”的诗，来纪念这件事：英国少女难追得，
追到才知太呆板，
纵有花容与月貌，
嘴儿不甜太没趣。
唯有西班牙小妞，
既是多情又漂亮。
然而，拜伦又私下向人表示：“西班牙的少女真是迷人，不过她们只想一件事……”
拜伦一行人等行李从葡萄牙运到后，立即搭乘往马耳他的船。8月15日，当他们从直布罗陀起航以后，有一个乘客的记录上说：“霍豪士很快地和船上的乘客打成一片，拜伦却因为要保持自己的身份而远远地离开人群……”三天后，拜伦虽然白天也和船上的乘客交往，但到夜晚以后，却是郁郁寡欢。原来，他所喜欢的一个男仆罗勃·罗士敦已经离他而去了。
拜伦在离开英国前曾手拟了一份遗嘱，吩咐要在自己死后付给罗士敦每年25英镑（如果老管家乔·慕雷死了，亦增加25镑给他）。
这篇十分凄惨的遗嘱中，他还写着：愿意将他的图书馆送给好友克雷，所有的土地财产给霍豪士和韩生先生，每年500英镑给他母亲。并且他希望死后能埋葬在纽斯德庄园的地下墓穴里；而且不愿意太铺张，墓碑上只要刻上死后日期和他的名字的缩写便够了；当他的墓碑竖立在那里的时候，也不准把他的爱犬的墓碑移走——立在他的旁边就好。
到了马耳他，拜伦遇到了一位美丽的贵妇康丝妲·史班赛·史密斯。她是奥国驻康士坦丁堡大使的女儿，已嫁给一位英国驻港口的大臣。因为她的丈夫很崇拜拿破仑，所以常常必须要躲开政治的纠纷。
拜伦从未与社会地位相当的女人交往过（在英国，他只和乡下姑娘、芭蕾舞娘、女仆有过风流韵事），和史密斯夫人这样的女人交往算是头一回。
霍豪士以为拜伦又逢场作戏，然而拜伦在给朋友的信中却透露：在1809年的秋天，我在地中海被一份永恒的热情所捕捉……本来我们要私奔，然而，被法国军人破坏了一切……她要我再等她一年，我告诉她，现在就是时候……
9月19日，拜伦和霍豪士趁着有一艘战舰要护送商船到巴翠士和匹维莎之便，搭乘这艘英国战舰前往希腊。战舰乘风破浪而行，越接近希腊，拜伦的心中越感兴奋。当战舰要在巴翠士停泊片刻时，拜伦为了踏一踏他所向往的希腊土地，还下船来和霍豪士一起在岸上练枪法。船继续开往匹维莎，途中，他们看到北方有一个小镇——麦索隆基，命运之神似乎已为拜伦安排了他十五年后的葬身之所，而拜伦当时却不知道他所看到的是什么。
拜伦他们到达匹维莎时，当地正下着大雨，霍豪士对这块阿尔巴尼亚人的土地没有多大的好感，等天气放晴了以后，他们便动身往杰尼那前进（希腊名为：爱奥尼亚，当时是占领阿尔巴尼亚的阿里·巴夏的首府）。拜伦和往常一样，又是大箱小箱地起程了。
10月5日，他们终于到了杰尼邦（在品度山的山脚下，风景十分美丽），一进城就看到一个手臂和半个身子被砍断的人，悬挂在一棵树上。等他们向驻在当地的英国军官里克上校报到时，他们很惊讶地发现，有人已知道他们要来的消息，并且安排他们住在一个会说意大利语的希腊人尼可洛家里，随后，又安排他们去见阿里·巴夏。等候见阿里·巴夏的数天之内，拜伦在当地的裁缝店订制了一套阿尔巴尼亚人的服装。数天后的一个日落时分，他们终于被引领去见阿里·巴夏。这时，阿里·巴夏刚征服了希腊的西部（从哥林斯湾到中阿尔巴尼亚）。阿里·巴夏对拜伦一行格外客气，也许是他刚获得消息，说英国军队从法国军队手中夺下邻近好几个岛屿的关系吧。然而，拜伦却认为是他的爵爷地位使他受到了礼遇！穿着全套阿尔巴尼亚服装的拜伦，被阿里·巴夏的风采所吸引。阿里·巴夏是一个残酷的统治者，他的残酷，后来出现在拜伦的《东方传奇中的一位性情浪漫的恶霸》一书中。
拜伦告诉他的母亲：
阿里·巴夏在一间铺满大理石的大屋子里接见我。屋子中间有一座喷泉，四面都挂满了缎子帐幕，他站着迎接我，这是回教徒至高的礼节，然后要我在他的右边。……他说他可以看出我是一位有身份地位的贵族，因为我有小小的耳朵，卷卷的头发，细细的手指。他也表示非常欣赏我的装扮，他叫我把他当成自己的父亲，因为他对我就像对自己的亲生儿子一样。
事实果真不错，他真的把我当个小孩一样。一天二十几次送杏仁、糖果、水果来给我。而且，晚上他有空的时候，还常常叫我去拜访他。
10月底左右，拜伦带着阿里·巴夏的祝福，和一位阿尔巴尼亚人瓦士力（后来一直很忠心地跟随他）离开了阿里·巴夏的辖区。
在这一次旅途中，他开始作一首自传式的诗，诗的内容在描述他自己的冒险和回顾，运用史宾塞的诗体结构。他本来将此书定名为《查德·伯南的游记》，后来又改名为《哈洛王孙游记》。以后，每次在旅途中休息时，他就不断地添加这本书的内容。
逐渐适应了东方旅行的拜伦，在11月3日，又带着仆从和霍豪士搭乘阿里·巴夏暂借给他们乘坐的一艘舰艇。可是，阿里·巴夏的人却没有一个会开船，海上风浪很大，拜伦描述那时的情形：一个乘客跟着妻子大声地叫着，希腊人向所有的神祈求，回教徒拼命叫阿拉，船长大哭起来，在甲板下没命地乱跑；帆裂开了，主桅也摇摇晃晃；夜深了，一片漆黑……我披上阿尔巴尼亚的斗篷，躺在甲板上静待情况的发展。幸好，有几个在船上的希腊人控制了大势，船才在苏利的一个地方抛下锚。
他们决定不再信任阿里·巴夏的船员，而愿意冒着被强盗抢劫的危险走山路到麦索隆基。随行的还有五十名阿里·巴夏派来的卫兵，他们吃着烤羊肉，围着火唱着阿尔巴尼亚的民歌，翩然起舞。这些从前是强盗的卫兵，给拜伦带来不少写诗的灵感，自然，他们也被放在拜伦的游记里了。
他们终于在11月20日抵达麦索隆基。这是个“貌不惊人”的城市，而拜伦在诗或信中，一次也没有提起过这块后来成为他安眠之所的土地。
拜伦雇用了一个会说当地语言的希腊人安得力，然后渡过哥林斯海湾，经过了种满着橄榄树的山谷，到了卡斯屈（古代希腊神庙特耳菲的所在地）。虽然当时仍有一些古希腊神庙和剧场尚未被挖掘出来，但是，他们看到了卡士底里安泉，在古希腊体育场的旧址看到了巴拿及亚修道院，还在入口的圆柱上刻上了自己的姓名。
圣诞节傍晚，拜伦等一行人穿过了橄榄树丛，到了他梦寐以求、渴想一见的雅典。但是，当地并没有旅馆或歇脚的地方，所以他们只好借住在打西亚·麦可莉太太—— 一位希腊驻英领事的遗孀家。
当时的雅典有一万名左右的土耳其人，希腊人和阿尔巴尼亚人则混居在有一万多栋的房屋里，这是四面以围墙围住的城市。拜伦到了雅典，第一个愿望是想遍访雅典的古迹。
花了三周左右的时间，他们已把雅典周围的古迹浏览完毕。
说实在的，拜伦对这些古迹除了伤感外，还非常失望。我们可以从他的《哈洛王孙游记》一书中的第二篇前文中，看出这种情绪。他为以前那些美好的东西，如今逐渐地失去它吸引人的特质而惋惜！他面对着“雅典娜女神”询问道：你那坚强的勇士特质何处去了？
勇敢的战士为何失去了踪影？
逝去的——仿佛昙花一现……
直到有一次拜伦和一位英国贵族雇用的意大利画家，一起去看一批即将被运回英国当做绘画资料的石雕像时，他才感受到希腊文化的博大精深。于是，他立即兴起要保卫这些希腊文化财产、严厉地谴责那些自私贵族的念头。无疑的，他这种关怀、保护艺术文化的热忱，在拥护希腊独立运动的人们心目中产生了很大影响。他们对拜伦有着英雄式的崇拜。拜伦似乎也预知日后希腊人必定能光复失地，保全自己宝贵的文化遗产。（1924年，哈洛·尼克逊曾呼吁大英博物馆归还当年从希腊运往英国的石雕。）
拜伦二十二岁生日的那天，终于看到了帕特农神庙的伟大景观：那耸立在悬崖峭壁上的神庙，下面就是蔚蓝的海水以及碧绿的草原。
他下一个目标是要去看西元前490年雅典人击败入侵的波斯人的古战场——马拉松平原。拜伦也作了诗来纪念：山，俯视着马拉松，
马拉松，面对着海。
我在这里沉思静坐，
思忖着——
希腊将有独立的一天！
拜伦对当时的希腊人印象极佳，在麦可莉太太家也常常有舞会交际的机会。麦可莉太太的三个美丽女儿中，拜伦尤其喜爱最小的女儿泰莉莎，他对她的感情，使他能够从康丝妲·史班赛的爱情中稍微获得喘息的机会，他说：“（史班赛夫人）迷符已解除，不再吸引我了！”
尽管拜伦喜欢希腊的一切，但他没有忘记要去波斯和印度的决定。于是很快他便和霍豪士整理行装，准备再次出发。也许他还有点舍不得离开那位可爱的希腊少女吧，所以在离开之前，还写了一首诗：可爱的雅典少女，
在我们分手前，
哦，还给我——
把我的一颗心还给我吧！
拜伦从来没有像这样依恋难舍地离开一个地方，也从没有发觉过令他这么喜欢停留下来，而不想离开的地方。离开雅典时，他正被一股浓浓的离愁侵扰着。
虽然他曾不客气地批评希腊人，但却并未减少他对这个民族的敬佩。他说：“我喜欢希腊人。虽然他们在异族的侵略下变得非常懦弱，失去了奋斗的勇气，可是，他们中的很多人还是勇敢的。而且，每个希腊人都是美丽的……”