由于新民学会的积极倡导和组织，湖南青年参加留法勤工俭学的活动很快形成高潮。第一批25人（近一半为学会会员），由毛泽东、萧子升等率领，于1918年8月19日到了北京。在北京时，学会会员10多人，曾在北大文科大楼分别邀请蔡元培、陶孟和、胡适之座谈，“谈话形式为会友提出问题请其答复，所谈多学术及人生观问题”。后来准备去法国勤工俭学的各地青年共分为3个预备班，分别在保定、蠡县和北京学习法文、数学等。毛泽东决心留在国内，作为学会的总后方负责人。经过五四运动之后，学会会员发展到74人。1919年末和1920年为赴法勤工俭学的高潮，新民学会会员共去了蔡和森、萧子升等18人。1920年2月，毛泽东致学会会员陶毅信中说：“我们同志，应该散于世界各处去考察，天涯海角都要去人，不应该堆积在一处，最好是一个人或几个人担任去开辟一个方面。各方面的‘阵’，都要打开，各方面都应该去打先锋的人。”除罗章龙在北京大学读书外，先后有会员到上海、南京、汉口就读，有会员去日本留学，有张国基等七八个会员到新加坡、印尼等地教书。总计当时有四成的会员到国外留学或工作。
蔡和森在国内时即已倾心于列宁领导的俄国十月革命，是新民学会中第一个提出中国应仿效列宁的人。1918年7月24日，他给毛泽东的信中说：“吾人之穷极目的，惟在冲决世界之层层网罗，造出自由之人格，自由之地位，自由之事功，加倍放大列宁……之所为”。他一到法国，就大量收集马列主义的小册子，边学法文边看书，“猛看猛译”，只用了3个月时间就“有了门径”，不到半年就“门路大开”。他将读书所得和世界观转变的情况，及时写信告知国内。毛泽东是一直赞成作“大规模的自由研究的”，他认为学会的根本关键，在“结合成一个高尚纯粹勇猛精进的同志团体”从而批评那种高谈改造又不作深入研究的现象：“我觉得好多人讲改造，却只是空泛的一个目标，究竟要到哪一步田地（即终极目的），用什么方法达到？自己或同志从哪一个地方下手？这些问题有详细研究的却很少。”他主张经常开谈话会，讨论这些问题；多进行“共同的讨论”，反对以个人为中心的“混战”。
毛泽东和在长沙的学会会员，参加和领导了五四运动时的各种活动，实现了他们从事实际革命行动的多年渴望，之后，又都转入驱张运动。直到1920年6月张敬尧败走，外出的许多会员才又陆续回到长沙。因此，作为学会本身的活动曾停止了近一年。1920年5月间，第二批去法国的会员萧三等6人在上海集中。5月8日，留在上海的会员共12人，由毛泽东主持，在半淞园开了一天会，作为送别，同时讨论了会务。据毛泽东写的《会务报告》所载，讨论得以下主要结论：“学会态度：潜在切实，不务虚荣，不出风头。润之主张学会的本身不多做事，但以会友各个向各方面去创造各样的事。学术研究：都觉会友少深切的研究，主张此后凡遇会友3人以上，即组织学术谈话会，交换知识，养成好学的风气。新会友人会：都觉介绍新会员入会，此后务宜谨慎，否则不特于同人无益，即于新会友亦无益。决议介绍新会友宜有四条件：（一）纯洁，（二）诚恳，（三）奋斗，（四）服从真理。入会手续如下：（一）旧会友五人介绍；（二）评议部审查认可；（三）公函通告全体会员，以昭审慎。会友态度：大概谓会友间宜有真意；宜恳切；宜互相规过；勿漠视会友之过失与苦痛而不顾；宜虚心容纳别人的劝戒；宜努力求学”。毛泽东最后写道：“这日的送别会，完全变成一个讨论会了。晚上，继之以灯。但各人还觉得有许多话没有说完。中午在雨中拍照。近览淞江半水，绿草碧波，望之不尽。”半淞园现在只能找到遗址，这张照片却留下来了。一群忧国忧民的青年，即将各奔前程，好些人就要漂洋过海，远离故国，但学会的崇高精神纽带将他们连在一起，依依惜别，相互勉励。看了这张照片，这种动人情景似乎就在眼前。
毛泽东在学生时代就表现出来的组织家的才能，在新民学会的活动中得到充分的发挥。他一贯重视发展会员的工作，尤其重视会员的质量和组织的纯洁。学会成立之初，对会员入会条件就要求很严：学问、品格不好和没有革命志向的人不能加入。最早的一批会员是湖南第一师范、长郡中学、商业专门学校等思想最激进的学生和一些进步的小学教员；其中还有周南女校等女子学校的教员和学生，如劳君展、魏璧等这样一批急进而坚强的女同志这是当时国内其他进步社团所不及的。劳、魏、周等女同志入会时，由毛泽东主持特在周南女校开了一个会。后来有明德中学、法政专门学校和湘雅医学校等校的学生入会，吸收了一些在北京、上海等地读书和从事社会活动的进步青年，其中也有个别外省籍的如刘清扬等人。到五四运动时，会员发展到70余人。
为了发挥学会的战斗作用，在中国革命运动中真正有所作为，毛泽东这时已明确认识到，会员必须有共同信守的主义；没有主义，便无法去旧布新，取得思想和行动的一致。1920年7月，毛回到湖南后，在写给北京会员的信中，特别强调了这个问题。他说，新民学会不能“徒然做人的聚集，感情的结合，要变为主义的结合才好。主义譬如一面旗子，旗子立起来了，大家才有所指望，才知所趋赴。”他在这里所指的旗子，即是马克思主义。
五四时期，各地进步的社团是很多的。从宗旨的革命性、组织的严密性和在革命运动中所起的作用而言，新民学会是其中最为突出的。譬如当时名声最大、会员最多（曾达108人）、历史最久的少年中国学会，在这几方面就都不如新民学会。少年中国学会是1919年7月1日在北京正式成立的，上海、南京、成都等地都设有分会。李大钊是学会的发起人之一，他与邓中夏等积极参加过学会的活动，有一些后来的共产党员都参加过这个学会。由于学会的成员多数是资产阶级知识分子，它的主要负责人多是反动的国家主义者，李大钊、邓中夏等当时活动的重点也不在此，因此，这个学会始终不能成为一种主义的结合，组织一直很松懈。学会成立时定的宗旨为：“本科学的精神，为社会的活动，以创造少年中国。”对于这个比较模糊、抽象的宗旨，会员各执其说，各行其是。从学会各种出版物的言论看来，只有李大钊、邓中夏、恽代英等少数人认为马克思主义为唯一科学的指导思想；多数会员所关心的则是“求学问”和“个人修养”这两个问题，并不关心政治。学会的规约甚至以参加政治活动为禁令。学会出版了许多刊物，各种思想兼收并蓄，学术性比较重，而脱离当时的政治斗争。关于改造中国的途径，以学会最主要的创造人王光祈为代表，多数人的主张，仍不外“发展教育”与“振兴实业”之类资产阶级改良主义。只有王光祈算是发起过“工读互助团”这类社会活动，做过一些所谓“创造新社会的尝试”；然而这类浮萍似的活动，当然很快就瓦解了，失败了。
1919年底或1920年初，经李大钊、邓中夏介绍，毛泽东曾参加过这个学会。1920年11月间，他写给法国新民学会会员的信中，曾经这样指出这个学会的弱点：“各方面——即如某学会——人物，都不免有点虚浮，少深沉远大之计，少恳挚之意。”1921年以后，少年中国学会会员思想的分化日趋明显，原来在口头上标榜社会主义的人，也愈来愈反对马克思主义，大多数会员则照旧走资产阶级学者的老路。1921年7月，在南京召开的会员大会上，邓中夏鲜明地指出，学会“必须要确定主义，如无一致的主义，必然使学会分裂。”这次大会之后，该会即日趋涣散，到1925年，实际上已停止了活动。1925年，该会印发征求会员意见的调查表，其中有“对于会务之改进抱何种态度”一栏，毛泽东的回答最明快：“会员所抱主义显然有互相冲突之点，且许多会员精神不属于学会，少年中国学会在此时实无存在之必要，主张宣布解散。”
新民学会“改造中国与世界”的宗旨，是1920年7月，在法国勤工俭学的会员在蒙达尼举行的会议上正式确定的。确定以后，他们写信告诉了毛泽东。毛接到信后，非常高兴，并立即回信说：“以‘改造中国和世界’为学会的方针，正与我平日的主张相合，并且我料到是与多数会友的主张相合的。”学会的一个主要任务就是研究新思想，探寻改造中国的道路和方法。会员们的集会，以及相互之间的通信，除经常讨论个人出处、立身处世、会务开展外，多是谈论国家大事和世界局势，以及探讨社会思潮和思想方法，最后一个阶段，则以研究马克思主义和俄国的革命经验为主。为了互通情况，加强联系，交换心得，引导会员走上正确的革命道路，毛将1918年至1921年初，他所搜集到的会员之间比较重要的信件（参加这些通信的会员近40人，内中有女会员七八人），按内容和时间汇编成三集《新民学会会员通信集》，写有发刊源起或序言，并且在一些信的前面加标题和按语。《通信集》由长沙文化书社印发，未对外发行，仅发给会员和一部分有关的“会外同志”。
第一集共13封信，其中毛泽东的有3封。第二集共30封，其中毛的有7封。这两集涉及的内容较广，主要包括勤工俭学问题，求学方法，人生观、字宙观的讨论，国际国内大事，以及会务开展，等等。最重要的是第三集，有7封信，主要是毛同蔡之间有关共产主义理论和建党问题的讨论。这三本《通信集》生动地反映了毛和他的战友在五四运动前后的一些思想动态，以及他们登上中国政治舞台最初阶段的一些活动。在这些充满豪情壮志的信件中，感人至深的，就是以毛为首的这一代先驱，他们在青年时期，就毅然肩负起似乎是“老虎抓天，无从下手”的改造中国和世界的责任；就决心在这夜气如磐、孤鼠横行的世界中，开辟出一条光明大道；而且是那样无所畏惧，充满信心，那样无私忘我，重视集体，既着重团体的作用，尤信任群众的力量；他们的革命浪漫主义和实事求是的现实精神结合得如此紧密。
《会务报告》第一号中，毛泽东还总结了学会从成立以来的优缺点：“我们学会无形中有几种信条：像‘不标榜’、‘不张扬’、‘不求急效’和‘不依赖旧势力’皆是。”这一切做法，都是为了“打基础”，“要将来结果好和结果大，就应该将基础打得好，打得大”。由于“不依赖旧势力”，会友都具有一种创造精神。多数会员头脑清新，没有陈腐气，能容纳新的思想；富奋斗精神，于改革生活、进修学问、向外进取，都能看出这点；还具有互助及牺牲精神。缺点在有些会友遇事较轻率，难免幼稚；做事也多于求学，思想难免有幼稚处。关于同志间的情意恳切的互相规劝，他们相互通信中是常见的。
现在我们从《毛泽东书信选集》中看到这样一封典型的规劝信，是1921年1月28日毛泽东写给彭璜的。现在《新民学会会员通信集》三集中没有这封信（第三集1921年1月上旬付印）。此信可能编入第四集。第四集已编好，预告说1921年8月出版，但现在没有发现，也许当年并未出版。彭璜是当时会员中最活跃的人物之一，驱张运动时为驻上海的负责人，毛泽东最亲近的战友。1921年1月，1、2、3日3天，学会的大会刚开过，大家都在会议上各抒己见，会开得很融洽，并无大的原则争论。彭与易礼容是同学，易同样是毛的好友，也是当时的活跃人物。这封信大概是由于彭与易之间，为一件并非原则大事，发生激烈争执而引起的。彭对易说了些过分泄愤的话，如说“要反抗”，“要征服”，毛泽东觉得“未免过当”。信中首先谈到自己的缺点：“弟两年半以来，几尽将修养功夫破坏：论理执极端，论人喜苛评，而深刻的自省功夫几乎全废。今欲悔而返乎两年半以前，有此志，病未能也。”然后谈到彭璜的缺点：“吾兄高志有勇，体力坚强，朋辈中所少。而有数缺点：一、言语欠爽快，态度欠明决，谦恭过多而真面过少。二、感情及意气用事而理智无权。三、时起猜疑，又不愿明释。四、观察批判，一以主观的而少客观的。五、略有不服善之处。六、略有虚荣心。七、略有骄气。八、少自省，明于责人而暗于责已。九、少条理而多大言。十、自视过高，看事过易。弟常常觉得一个人总有缺点，君子只是能改过，断无生而无过。兄之缺点，弟观察未必得当。然除一、三两条及第五条弟自信所犯不多外，其余弟一概都有。吾人有心救世，而于自己修治未到，根本未立，枝叶安茂？工具未善，工作奚当？弟有一最大缺点而不好意思向人公开者，即意弱是也。兄常谓我意志强，实则我有自知之明，知最弱莫如我之意志。我平日态度不对，向人总是断断，讨人嫌恶，兄或谓为意强，实则正是我弱的表现。天下唯至柔者至刚，久知此理，而自己没有这等本领，故明知故犯，不惜反其道而行之，思之悚栗！”“我觉得吾人惟有主义之争，而无私人之争，主义之争，出于不得不争，所争者主义，非私人也。私人之争，世亦多有，则大概是可以相让的。其原多出于‘占据的冲动’与‘意力之受拂’。兄与礼容之争，吾谓乃属于后者。意力受拂，最不好过，修养未纯如吾人，一遇此情形，鲜有不勃然奋起者，此则惟有所谓‘眼界宽’与‘肚量大’者能受之。兄以为何如？”我们几乎将这封信全抄下来了。朋友间因事争吵伤了和气，借机调解，晓以大义，将自己也摆进去，都有缺点，而能如此诚恳指出对方的十条缺点，既严肃深刻，又亲切诚恳，此种交友之道，同志之情，实值得学习，永远不会过时。想必彭璜一定接受了朋友的劝告，与朋友和解了吧。不幸的是，彭璜于1921年早逝。
经过五四运动、驱张运动的革命锻炼，新民学会不仅会员扩大了几倍，而且已不是一个纯学术的团体了。会员们已投身于改造中国的事业，他们在国内外，天各一方，寻找如何才能彻底改造中国改造世界的道路。