当告别了帕德玛河上的漫游岁月，泰戈尔开始担负起教育下一代的重任。虽然他为孩子们请来了一位英国家庭教师，但他自己却是孩子们最主要的老师。
在童年时代，泰戈尔就曾深深地感受到学校机械教育的苦处，所以他一直在努力探索着传授知识的最佳途径。他还著文对教育的基本原理、最终目的与教育方式等做了有意义的挖掘。但最终泰戈尔不再满足于仅仅写一些文章来研讨教育，而是亲身投入到教育改革的实践中去。
泰戈尔自己当年的学校生活本无丝毫幸福可言，当他面临着子女的教育问题，面对当时一般学校所实施的教育制度的弊病时，他思想中一些新颖的教育方法渐渐成型了。诗人渴望着能将这些新思维亲身付诸到实践中去。
1901年，新世纪伊始，泰戈尔进行了一项伟大的尝试，不过并非在诗歌领域，而是在教育领域。
作为一位教育改革家的泰戈尔，希望创办一所由自己来管理的学校。
诗人遇到的第一个难题便是校址的选择。加尔各答那繁华的街市、嘈杂的人声，使得泰戈尔不愿将学校建在那里。他一向认为，自己的定居之处和未来的学校均应选在有着安静幽雅的环境，并且十分贴近大自然美好景色的地方。
诗人最终看中了桑地尼克坦这个“和平之乡”。还是缘于1836年，泰戈尔的父亲大圣人，在距加尔各答不太远的鲍尔普尔购买了一大块土地，并名之曰“桑地尼克坦”，意即和平之乡。大圣人很喜欢这处所在，经常前去享受自然的宁静与和谐，有时会隐居在那里，享受着一个人的宁静，沉思着、默想着。
当泰戈尔还是个小男孩的时候，曾经在追随父亲到喜马拉雅山游历之际居住在那里，而且他也和父亲一样，被桑地尼克坦郁郁葱葱的森林和苍茫的红土荒原迷住了。于是，泰戈尔选中了心中的这块圣地，想在桑地尼克坦这“和平之乡”亲自建立起一所他心目中的理想学校。
1901年，在征得父亲的同意之后，泰戈尔将新学校的校址定在了桑地尼克坦，建立起后来扩展成为举世闻名的学府“和平之院”。
当年的12月22日，泰戈尔在桑地尼克坦为自己创办的学校揭了幕。当时，这所学校的全部成员仅有包括他的长子在内的5名学生和5名老师。
在泰戈尔的头脑中，古代印度人们在森林静修的理想画面一直深深地吸引着他。在古木参天、远离尘嚣、深幽宁静的树林里，英明的圣贤和门徒们同住在一起，教学生们过简朴的生活，并教诲他们从小树立崇高伟大的理想。
古代印度的经典之作《奥义书》就是在这种清新宁静的环境下，在平等友好的气氛中形成文字的。
泰戈尔自己热爱简朴的生活和美丽神奇的大自然，他希望把学校也办成理想中修身养性的学园，让学生和教师都享受到传授知识的快乐，从而一改自己小时候所受到的从英国维多利亚女王时代移植到印度国土上来的那种机械死板、毫无生机的教育方式，泰戈尔想将古典理想与现代教育环境完美地结合起来。
在古印度，文人们并不像欧洲的文人墨客那样居住在城市里，而是住在乡村，很多人还隐居在森林中，过着遁世的隐士生活。
泰戈尔信仰世间万物的和谐统一，于是将他的学校建于景色宜人的自然环境之中。
学校设备十分简单，生活也非常俭朴，不设教室和桌椅。上课时，师生们就一同围坐在大树之下，让学生在大自然的怀抱里，首先通过四肢五官来认识世界，永远同世间万物保持一种完整而又连绵不绝的和谐。
泰戈尔盼望以和平宁静的大自然给孩子们纯洁的心灵以清新的陶冶，从而使他们既能愉快而又简单地通过自己的种种感受去认识周围世界，又能激发他们的好奇心和自己动手生活的能力。
除了以上的设想之外，通过某些劳作或工业活动进行教育的思想和实践最早也都发端于桑地尼克坦。
较之加尔各答舒适的城市生活条件，桑地尼克坦的生活显得异常艰苦，学校师生的饮食也是以素食为主。学生们必须学会自力更生，学习的同时还必须学做一些体力劳动以满足他们的生活所需。
在学校的5名教师中，其中有3人是基督徒，还有一个是英国人。这样大胆的安排和聘任，在当时社会舆论界和保守派的眼中，实在是出格妄为。然而泰戈尔毕竟有他自己的考虑。他所聘请的教师，多是艺术家或富于艺术气质的人，他将教师和学生的住处安排在一起，在师生的共同生活中，老师自身的美好情操可以感染和熏陶学生。
泰戈尔还时常让学生们为周围群众义务劳务，以培养他们的爱心。在教学过程中，既有体力劳动，又有脑力学习，不仅教给孩子们文化、科学知识，还注重音乐、戏剧、美术的教育，从而使学生们各方面得到健康成长。
泰戈尔讲究快乐、自由学习的气氛。他先让孩子们自由学习母语，并不一开始便强迫他们机械地背记外国语。
就在泰戈尔正辛勤地为自己祖国教育制度的完善进行创造性的拓荒之时，社会舆论却经常对他施以猛烈的指责和冷嘲热讽。
一些保守主义者认为他妄改祖先的教育体制，而请信仰异教的人做教师，更是对印度教教规的亵渎。激进的改革派也觉得泰戈尔竟敢遵照古制教育现在的学生，实乃思想保守、僵化顽固的典型。即便是那些怀有良好祝愿的人们，也认为建好这所学校只不过是诗人的白日梦。
由于缺乏社会各界的支持，在很长一段时期里，学校的资金和人手都出现了严重的短缺，况且学校的吃、住几乎是免费供应的。为了继续维持开支，泰戈尔艰难地筹措资金，还把自己的部分房产和藏书变卖掉以继续着自己的教育改革事业。
泰戈尔忠实温良的妻子为了支持丈夫的事业，毫不犹豫地献出自己的珠宝首饰，并慈爱地关怀学校里的每一个孩子。她还时常抽时间来为孩子们烹制可口的饭食。
虽然在那个时代，教育者是印度被歧视、被凌辱的低种姓之一，但泰戈尔义无反顾地从事着教育事业，他以极大的热情投入到自己理想的实践之中去。
泰戈尔事必躬亲，不仅参加学校的管理和建设，还亲自执教。他热爱儿童，真心真意地与他们生活在一起。当他发现在孟加拉没有合适的初级读物和教科书时，便亲自编写了4册孟加拉文《初等课本》，入选的都是优秀的文学作品。后来，他编的课本也被孟加拉的其他一些学校所采用。
此外，泰戈尔还坚持写作了大量的儿童文学作品，有诗歌、故事、戏剧和童话等体裁。内容分外充实，迄今仍受到孟加拉和世界各国儿童的喜爱。
泰戈尔的辛劳没有白费，他留给后人的是无价之宝。他所首倡并实施的学生应进行劳动的主张，后来被印度民族主义运动领袖甘地归纳到今天印度称之为“基础教育”的制度之中。他废除了一切体罚学生的制度，后来还实行了男女同校的新举措。
泰戈尔正因为早年曾深受野蛮、机械的教育制度之苦，故而他痛恨压抑和束缚儿童的天性。他衷心地热爱孩子们，因此，能在他的学校里读书的孩子们是幸福的。
泰戈尔兢兢业业、费尽心力而又充满热爱之情建立的这所学校，终于在几十年后发展成为世界上著名的一所国际大学。
这所“和平之院”的学生们接受了良好的教育，带着健康的身心步入社会之后，纷纷撰写了对母校美好生活的追忆文章，后来集成书出版。从这本记载着当时流行的无数趣闻逸事的作品之中，后人可以体味到泰戈尔创业时的艰辛。
到后来的1913年，泰戈尔游历英国时，与友人谈到想将“婆罗门书院”改成一个东西方文化会合的中心。泰戈尔的想法得到了友人的支持与帮助，有英国学者与他一同来到印度策划此事。
1920年至1921年，泰戈尔再次去了欧洲，在他回国后，就将婆罗门书院正式改名为国际大学，宗旨：为世界和平、东西会合。