至南京（今河南开封），得到了阿里不哥谋取汗位的确切消息，他向阿里不哥派出了急使，要求他将所抽调的军队还给诸将，并准备好交通工具、粮食、武器，结束南征。同时，他又向驻在燕京的阿里不哥代表脱里赤和驻守鄂州的霸都鲁遣使，要求脱里赤遣使前来，向他们表示了同阿里不哥间的误会已经解除；令霸都鲁立即撤军，回到自己身边。以增加自己的军力。这年，忽必烈在燕京驻冬。
1260年夏，阿里不哥遣使要求各宗王前往参加忽里勒台推选大汗，忽必烈身边的宗王塔察儿、也松格（成吉思汗弟拙赤合撒儿的儿子）、纳邻合丹（小合丹，宗王）借故不赴。阿里不哥却在部分宗王的拥戴下即位和林。他们中有哈剌旭烈（察合台孙）的妻子兀鲁忽乃，蒙哥的儿子阿速带、玉龙答失，察合台的孙子阿鲁忽（察合台第六子拜答儿之子），塔察儿的儿子乃蛮台，赤因帖木儿（只必帖木儿，窝阔台次子阔端的儿子）之弟也速（只必帖木儿之兄也速不花或只必帖木儿堂兄弟、窝阔台第六子合丹之子也速儿），合丹（窝阔台第六子）的儿子忽鲁迷失和纳臣，斡儿答（术赤长子）的儿子合剌察儿和别勒古台的一个儿子，旭烈兀的儿子术木忽儿（主木忽儿、玉木忽儿）。那颜和将领中有蒙哥时期的大必阁赤孛鲁合、蒙哥与阿里不哥的亲信阿兰答儿、脱里赤。驻守六盘山的大将浑都海、驻守成都的部属密里火者（明里火者、密里霍者）和驻守东川的乞台不花等也支持阿里不哥。阿里不哥向各方派出急使，宣称自己已被推举为大汗。
但是，他的即位没有得到忽必烈支持者的认可，他们拦截了使者，并在开平召开了另一次忽里勒台，参加者有东道诸王塔察儿、也松格、忽剌忽儿（哈赤温孙）、爪都（别勒古台孙），西道诸王也可合丹（大合丹，窝阔台第六子）、阿只吉（察合台之孙不里的儿子）等，那颜、将领则有木华黎国王的孙子霸都鲁，速不台的儿子兀良哈台，弘吉剌部驸马按陈，亦乞列思部驸马帖里该和右翼的全体那颜。忽必烈的支持者廉希宪利用塔察儿因兵败遭蒙哥谴责的不满情绪，游说塔察儿，利用塔察儿的影响和威望，提名推举，这次忽里勒台将大汗继承权赋予了忽必烈。五月，忽必烈建元中统。
为了南下与其兄争夺天下，阿里不哥“分遣腹心，易置诸将”，对汉地的军事、行政都重新进行了部署，命刘太平、霍鲁海行省事于关右，收关中诸处钱谷，控制关陇，接应川蜀。将军队指挥权交给亲信阿兰答儿，部署兵分两路进取燕京。令浑都海仍驻六盘并与两川诸将联系；遣阿兰答儿自和林趋凉州，与浑都海配合，意在收集蒙哥旧部，控制河西，占据关陇，东出山、陕，自西路进兵燕京；遣其子玉木忽儿和术赤子合剌察儿率领东路，出和林渡漠进犯开平、燕京。
针对阿里不哥的军事、行政部署，忽必烈也采取了相应措施，他派八春、廉希宪、商挺为陕西四川等路宣抚使，粘合南合、张启元为西京等处宣抚使，与阿里不哥的支持者浑都海、霍鲁海、刘太平争夺陕西、四川，并阻止两川支持阿里不哥的军队东进；派合丹、合必赤、汪良臣等增援八春。派也松格等为东路先锋出兵阻击玉木忽儿。同时，自燕京、西京（今山西大同）、北京（今内蒙古赤峰市宁城）运米至开平、抚州、净州（内蒙古四子王旗）、鱼儿泊（今内蒙古克什克腾旗达里诺尔），以备军储。
廉希宪等晚于刘太平二日入京兆，他一方面“大集官吏，宣示诏旨”，安辑城内，一方面“遣人驰往六盘山，宣谕安抚”。蒙哥死后，其子阿速带扶柩护玺返回漠北，大部分军队由大将哈剌不花率领退屯六盘山与驻守在那里的浑都海会合。留守四川的蒙古军统帅纽邻部下的奥鲁官和副将乞台不花与六盘浑都海联系密切，驻守成都的密里火者也是他的同党。希宪派往六盘的使者被杀，浑都海等已约日进兵。在面对强敌的严峻形势下，希宪遣万户刘黑马逮捕刘太平、霍鲁海，入川杀密里火者于成都，令总帅汪惟正杀乞台不花于青居。征秦巩平凉等处诸军，以所佩虎符银印授汪良臣，使统诸军备六盘，以六盘兵精，戒八春、汪良臣“毋与争锋，但张吾军声”，阻止浑都海兵东进，以待援军。同时宽宥被俘的西川奥鲁官，收其军为己用。
八月，阿兰答儿与浑都海军合，南军诸将首战失利。后合丹、合必赤与八春、汪良臣等合兵再战于平凉，大胜，俘斩阿兰答儿、浑都海。东路也松格也败北军先锋玉木忽儿。冬，忽必烈决定亲征和林，阿里不哥逃往谦谦州（在今叶尼塞河上游南），南军占领和林。
为了休养士马，阿里不哥向忽必烈请降，表示在秋高马肥后入觐，得到允准。中统二年（1261）秋，他提兵南下，声称前来投降，却突然袭击了边将也松哥，占领了和林，并派兵南向骚扰漠南，忽必烈再次亲征。他紧急调动军队，宗王塔察儿、合丹，驸马按陈、帖里该和汉将史天泽等同行。大军与阿里不哥遇于昔木土脑儿，塔察儿与合丹、合必赤等分兵奋击，先败阿里不哥所部的斡亦剌军，杀其将合丹，追北五十余里，阿里不哥败退。由于忽必烈没有穷追溃逃的阿里不哥，使他们误认为南军已经撤退，于是后军统帅蒙哥之子阿速带与阿里不哥商量后率军继进，与忽必烈中军相遇，忽必烈亲自督战，丞相线真将右军，史天泽将左军，合势进逼，左翼史天泽军大败北军右翼；右翼线真军与北军杀伤相当，不分胜负，激战后各自撤军。此后，忽必烈命塔察儿率军北上，而以蒙古、汉军分守居庸、古北诸关口。
在争夺漠南的同时，两兄弟也都力争控制察合台兀鲁思，忽必烈派察合台曾孙阿必合失（木秃坚孙，不里子）回封地主持兀鲁思事务，他与其兄弟同行，在漠北为阿里不哥逻卒擒获，被杀。阿里不哥另派察合台的孙子阿鲁忽（察合台第六子拜答儿的儿子）主持其祖父封地的事务，并要求他提供粮食和武器，守卫质浑河边界，阻止旭烈兀、别儿哥派军增援忽必烈。同时遣使至察合台兀鲁思境内征调军需，使者在短期内征调了大批牲畜、马匹和武器。
受阿里不哥支持夺得了察合台兀鲁思统治权的阿鲁忽，在控制了察合台封地全境后，不愿再听命于阿里不哥。他扣留了阿里不哥使者征调的牧畜、武器和钱物，宣布拥护忽必烈。旭烈兀也倾向忽必烈，并遣使责备阿里不哥。于是他们对各自控制区的统治权也得到了忽必烈的认可。
阿鲁忽的背叛令阿里不哥极为愤怒，于是他率兵攻打阿鲁忽。阿鲁忽在不剌城击败阿里不哥的先锋军并杀其先锋哈剌不花后，回到伊犁河，驻在自己的斡耳朵并遣散了军队。阿里不哥后军继至；夺取并洗劫了伊犁河和阿力麻里，阿鲁忽退至忽炭（今新疆和田）和可失哈耳（今新疆喀什噶尔）。阿里不哥在伊犁河和阿力麻里地区驻冬，他无节制地宴饮和寻欢作乐，残酷地掠夺和杀害军民，激起了当地人民和属下将领的不满，一些追随者开始脱离他。旭烈兀的儿子玉木忽儿借口有病，首先离开，接着蒙哥之子玉龙答失、阿里不哥的一些千户长也陆续脱离他投降了忽必烈。
在阿里不哥众叛亲离、势力衰弱之际，阿鲁忽也出兵攻打他，使他无法在那里立足。忽必烈则乘机北上收复了和林，正当他准备前去追袭阿里不哥时，汉地发生了军阀李璮的叛乱，忽必烈匆忙撤军。此后，南军封锁了通往阿里不哥驻地的交通。由于那里的粮食、物品都依靠汉地供给，阿里不哥供给发生了困难，物价飞涨，加之连年饥荒，物资极度匮乏，阿里不哥陷入了困境。中统五年（八月改至元，1264）七月，走投无路的阿里不哥向忽必烈投降，前往开平觐见。
按照惯例，“罪人的肩上要披上大帐的门帘接见，他也就这样地披盖着去觐见（君主）”。忽必烈问阿里不哥：“我亲爱的兄弟，在这场纷争中谁对了呢，是我们还是你们？”阿里不哥回答：“当时是我们，现在是你们。”忽必烈与阿里不哥都流下了眼泪。当时，有旭烈兀的使者在场，他把兄弟俩相见的情况报告了旭烈兀，旭烈兀对忽必烈以这样的方式接见本家族的人表示不满，认为这“使宗亲蒙受了耻辱”，忽必烈也承认自己做得没有礼貌。此后，他有整整一年的时间没有让阿里不哥去见他。
第二天，忽必烈命宗王和那颜们审讯阿里不哥的同党。开始，阿里不哥说：
“他们无罪，我是这场广泛蔓延的罪行的根源。”但是，没有人理睬他的话。忽必烈问他：“谁唆使你起来作乱的？”他供认是孛鲁合、阿兰答儿和脱里赤。忽必烈打算宽宥孛鲁合，因为他曾听到过窝阔台合罕和蒙哥合罕的话；而就这场汗位争夺的有关情况，他还可以在旭烈兀和其他宗王面前作证。但是阿速带反对宽恕孛鲁合，他表示要同孛鲁合对质，并揭发说，孛鲁合曾讲过一个蒙古寓言，大意是说，他们做了事，就不能半途而废，必须勇往直前。情况被报告给忽必烈。孛鲁合被处死。跟随阿里不哥的那颜有十人被处死。窝阔台系诸王被遣送回到他们的封地。
对于阿里不哥和阿速带的审讯，则需等诸汗国君主旭烈兀、别儿哥和阿鲁忽的到来。只是他们迟迟不到，于是忽必烈与身边的塔察儿等宗王审讯了他们，并向全国各地颁发了圣旨。他向术赤、窝阔台、察合台汗国派出了急使，通知他们说：“由于路途遥远，事情繁多，你们未能出席，但若继续拖延（审讯），可能会使（政权）削弱，并使国家边疆事务受到不可弥补的损失，所以我们处死了他们的异密并审讯了他们二人。现在我们商议：我们，全体宗亲们，一致决定宽恕阿里不哥，赐他以自由，（并释放阿速带），你们对此以为如何？”这时，诸汗国君主都在忙于自己的事务，对大蒙古国本身问题的兴趣已经逐渐淡漠，钦察汗国君主别儿哥对使者说：“合罕、旭烈兀和全体宗亲作出的决定是正确的。我们也一定在牛年（1265）出发，在虎年（1266）走完（全部）路程，在兔年（1267）和旭烈兀一同出席忽里勒台。”使者们报告了全部情况后，阿里不哥和阿速带获准觐见忽必烈。不久，阿里不哥病死，旭烈兀与别儿哥之间爆发了战争，也没能如约赴会。忽必烈最终取得了对蒙古国的统治权，建号改元，并灭掉南宋统一了全国。其代价则是元朝对钦察、察合台和伊利汗国控制的削弱，它们从此走上了相对独立的道路。
名家回眸
对于忽必烈与阿里不哥之争，邱树森在《元朝史话》一书中做出了这样的评价：忽必烈夺取汗位的胜利，从本质上来说是蒙古统治集团内部“汉法”派战胜了守旧派，这对于蒙古国最后完成封建化来说是有决定意义的。同时也说明了历史的规律是不可抗拒的，像阿里不哥那样坚持维护旧的统治方式，失败是注定的；忽必烈能够顺应历史发展，适应汉族地区生产力发展的需要，采用原有的封建统治方式，因而在历史上做出了自己的贡献。
忽必烈建立大元
元世祖忽必烈是成吉思汗之子拖雷的第四个儿子，1215年出生，忽必烈童年的时代，正是蒙古铁骑四处征战、影响极盛的时候。这样的战争环境熏陶了他仁厚英武、胸怀宽广、心怀大志的性格。青年时候的忽必烈聪明睿智，成吉思汗就曾在众臣面前这样夸赞过他：“将有一日据吾宝座，使汝辈将来获见一种命运，灿烂犹如我再生之时。”历史证明了当年成吉思汗的话，忽必烈的即位使元朝达到了全盛时期。
蒙古军进入中原之初，实行残酷的屠杀政策。凡凭城抵抗的人，城破之日，除工匠外，不问男女老幼贫富顺逆，一律屠杀。被掳掠或投降的人，则被大批迁往漠北，能幸运地存活下来的人也是十无二三。在蒙古铁蹄的蹂躏下，金人统治的中原人口锐减。在1207年，蒙古人进入中原前，金全国有人户768余万户，而到蒙古大汗窝阔台统治的时期，人口竟然减少到100多万户。
从1251年起，忽必烈开始正式经略中原地区。为巩固蒙古人在中原地区的统治，忽必烈推行汉法，重用儒士，取得了良好效果。为了维持蒙古帝国的战斗力量，就必须保证人口的稳定增长。因此忽必烈首先从农业抓起。他到达中原后做的第一件事，就是奏请蒙哥将原来的税制加以变更，并且在黄河畔修筑五座粮仓，允许百姓直接纳粟，起到了军民两便的作用。忽必烈还实行了劝农政策，使农业得到恢复和发展。忽必烈称汗后，在1260年设置十道宣抚司，并规定宣抚使有劝农的职责。从1261年起，忽必烈直接在中枢建立了劝农司，作为劝导督察农事的机构，后改为司农司、大司农司，其主要职责就是“劝诱百姓，开垦田土，种植桑枣”。从1264年起，更把“户口增，田野辟”作为考核官吏的首要标准。
经过这样一系列的努力，到1270年以后，中原地区长期遭到破坏的农业生产基本上得到了恢复，有的地方甚至得到了发展。
1253年，蒙哥把京兆地区赏赐给忽必烈作为他的封邑，于是忽必烈在该地设置了京兆从宜府，负责这一地区的经济开发。忽必烈在凤翔地区屯田，招募百姓耕种，然后用收获的粮食换取河东解州的盐，再开辟嘉陵江的浦运，将换得的粮食供给军队。巧妙地将经济生产和军事需求结合起来。忽必烈还在京兆地区设立了宣抚司、交钞提举司等经济管理部门，专门负责商业之流通和印制交钞。
在忽必烈经略中原时期最重要的一件事就是建开平府。开平府营建于1256年，经三年的营造，宫室、城垣初具规模，成为忽必烈统治中原的中心所在。对中原地区治理的另一项重要举措是忽必烈兴儒学，以及对儒士的重用。他遵照窝阔台时期考选儒士的规定，免去儒户的赋役，修缮了燕京地区的文庙。忽必烈对中原地区的治理为他后来争夺汗位，一统天下，建立大元，打下了坚实的政治和经济基础。
1259年，蒙哥死在了四川的战斗中。忽必烈与阿里不哥开始了长达五年的汗位之争。在这场战争中，稳定的社会基础和充足的物质基础是忽必烈能够取得最后胜利的一个必要条件。1264年阿里不哥败降，其直接原因就是粮绝兵疲。
忽必烈在汗位争夺中取得胜利以后，随即挥兵南宋，开始了统一战争。战争自1267年八月开始至1276年三月宋恭帝出降、南宋灭亡为止，历时近十年。后又用了三年的时间肃清海上的南宋残余势力。最终忽必烈完成了中华一统，结束了自朱温篡唐以来华夏大地的长期分裂局面，成为了中国真正的主人。
1271年，忽必烈改国号为元，取《易经》中“大哉，乾元”之意，从此大蒙古帝国在中国的这一部分以“元”这个名字被载入史册。
名家回眸
纵观蒙元历史，可以把元朝看成是各蒙古汗国的大宗主国。事实上各汗国也是承认这一点的。忽必烈是蒙古帝国最后一位致力于对外扩张的大汗，尽管这种扩张被大海与密林所限制，后期多归于失败。