增援富阳的太平军撤回杭州之后，留守富阳城的太平军采取了固守不出的战术。而此时，瘟疫也开始在左宗棠各军中流行，僚佐将弁都先后患上了虐痢，特别是蒋益澧军，因疫气流行，将士之物故者、病弱者，已逾半数，需要及时休整。双方的战事也因而暂停。
左宗棠为了摆脱困境，决定求助于法国人组织的洋枪队。
9月初，黄文金所部的太平军退出江西，刘典一军还至徽州，离浙渐近，左宗棠于是调康国器军驰赴富阳，与蒋益澧合军攻城。这时，法国人德克碑的“常捷军”1500人也带着洋枪洋炮奉调开至富阳。
9月20日，富阳城攻破，新桥太平军营垒也告失守。
攻占富阳后，左宗棠的下一个目标当然就是杭州城。在蒋益澧率领各军沿江而下，直取杭州的同时，左宗棠飞饬康国器军由富阳赶往余杭，又令魏喻义军由新城出师夹击，以扼杭州咽喉。
10月7日，蒋益澧得知太平军朝将汪海洋潜赴余杭，随即令高连升率军进攻十里长街，德克碑统“常捷军”接应。太平军败退入城。
10月18日，归王邓光明、听王陈炳文督精锐之师一万余人，由江边的馒头山、凤凰山、九曜山和雷峰塔四路出击，但都被左军击退。20日，蒋益澧令王月亮等军逼扎天马山、南屏山，罗三纲军移扎翁家山，派水师轰击馒头山一带。25日，太平军于杨家桥扎垒一座，蒋益澧饬徐文秀率军乘夜攻破。
在这前后，10月2日，增援余杭的汪海洋部被康国器、刘清亮等军击败。8日，归王邓光明率部前往援救，也遇阻退却。11月28日，杭州太平军大举出击，被高连升、德克碑等军击退。12月10日，左宗棠进驻富阳，12月15日、17日，康国器军连续攻击余杭东门。20日，左宗棠赴余杭察看形势，增调朱明亮、张声恒、黄少春等军增援余杭。由此，双方在杭州、余杭一线展开了激烈的争夺战。
1863年12月20日，左宗棠率轻骑亲赴余杭察看形势，见余杭城依山带水，地势辽阔，东路直达杭州，北可通武康、德清，西北可通孝丰、安吉。左军现在仅控制住东、南两面，杭州、湖州等地的太平军仍可来往自如。左宗棠随即添调兵力，命记名总兵黄少春等部1.2万余人赶赴余杭，对太平军进行四面围攻。双方连日大战，互有死伤。太平军在守将汪海洋的指挥下，改变战法，在余杭城西北门修浚长壕，北门外添筑3垒，坚守工事以抗击左军。左军虽日夜挑战，太平军从不轻离工事，左军一时竟无可奈何。
最终打破僵局的是蒋益澧，他在奉左宗棠之命切断杭州余杭间联系之后，察觉太平军偏重于防守余杭，杭州的兵力并不很强，于是率部在“常捷军”和左军水师的配合下，直接向杭州发起攻击。
1月9日，蒋益澧督水陆各军分攻杭州城外的太平军各营垒，破除九垒，只剩古塘坚垒及近城两垒未被攻下。11日，黄少春、张声恒等军三路攻扑余姚西北路，再破三大垒；康国器军也进攻东路，破姚来埭等处四垒。13日，水师刘连升、杨政谟等率军进攻杭州清泰门观音堂，刘培元则派蒋云彩抬舢板十号由钱塘江进入西湖。
2月2日，左宗棠由富阳拔营进驻距余杭仅数里的横溪头，当杭州、余杭之冲，就近督战。同日，杨昌濬、康国器率军分别进攻余姚北门和东门，太平军阚天义李有庆等人阵亡；黄少春军扑瓶窑，被太平军击退。汪海洋率军增援余姚，扎寨于城北的临清堰。3日，官军分路进攻，汪海洋设伏败敌，击杀三百余名，左宗棠的表侄营官余佩玉也带伤溺毙。左宗棠惊其为从前未有之事，深为忧愤。22日、24日，王开琳军击败太平军于遂安的中洲、昏口等地；黄少春部也在遂安附近击溃太平军；两军合力追击，将太平军驱逐出境。
此后，左宗棠督率各军加紧了对杭州、余杭两城的攻势。
4月7日，按照旧历的说法是个吉祥的日子，左宗棠特别选中这一天进驻杭州城，在大队亲兵的前呼后拥之下直奔巡抚衙门而来。他已经是这座城市名副其实的主人，他没有辜负清廷对他所寄予的厚望。当然，清廷也没有忘记对他这位有功之臣给予重赏。
杭州、余杭被攻破的捷报传到北京，朝野皆喜，慈禧太后的脸更是笑开了花，连连说：“这左老三虽是一员儒将，但带兵打仗还是挺有本事的。”
4月17日便颁下谕旨，论功行赏，诏加左宗棠太子少保衔，赏穿黄马褂。
刘典、王德榜、杨昌濬、蒋益澧、高连升、黄少春等人官升三级；叛将蔡元吉也赏了个“记名提督”，皆大欢喜。
当然，左宗棠是个感恩图报的人，在进驻杭州之后，表示自当殚竭心力，慎以图之。贼在浙境则围攻，贼出浙境则追剿，务必将积年逋诛剧寇聚而歼之。左宗棠先派杨昌濬统军由瓶窑、安溪关进武康县，蒋益澧分军扑石门、德清，李耀南、刘明灯等出武康、孝丰之间。
武康太平军守将吴开俊、杨芸桂等叛降，约为内应，4月9日，杨昌溶军遂陷武康。10日，德清太平军在激战后撤退，高连升军随之入城。同日，在石门养伤的归王邓光明令其军出降，而单身赴杭州听候审办，李邦达、蔡元吉等军入据石门。太平天国侍、听、康、利、来、首、戴诸王率部西走安吉、孝丰，进入皖南。辅王杨辅清、堵王黄文金、佑王李远继等则以重兵坚守湖州。
左宗棠饬蒋益澧军进攻湖州，杨昌濬各营进驻武康，又令分水、严州、淳安、遂安各守军相机拦截。湖州太平军屯聚菱湖、东林山、茅山、菁山一带，修筑坚垒，凭险固守，并与西北长兴、泗安、安吉等处的太平军相为犄角。左宗棠令刘连升水师驶赴德清，饬蒋益澧分拔高连升、王月亮、蔡元吉各军由德清扑湖州西南，刘树元、何培章各营由石门进攻湖州东南。不久，又派降将邓光明、洋将德克碑等率军赴湖州助攻。
6月13日，潘鼎新部攻破吴瀵营垒。14日，郭松林等进至长兴东门外。襄王刘官芳踞长兴坚守。湖州、广德太平军派队往援，被官军击退。
6月27日，长兴被郭松林等军攻陷。太平军退往泗安、梅溪。杨昌濬自率各营由牌头进铜岭扼之，而令刘磁、刘端冕、周廷瑞等部袭攻孝丰。
7月7日孝丰城被攻破，感王陈荣被俘。至此，全浙只剩下湖州及安吉府、县两城尚在太平军的坚守之中。
几乎同时，太平天国的局势也进一步急剧恶化。6月1日，天王洪秀全病逝。7月19日，建都十一年之久的天京被曾国荃所部的湘军主力攻陷。李秀成保护幼天王洪天贵福出走，被敌冲散。7月24日，洪天贵福由干王洪开等护送，经溧水、东坝到达广德。7月29日，经堵王黄文金等迎入湖州。洪开等以湖州城小兵单，难于立都，打算去江西会合侍王李世贤、康王汪海洋部，再图发展。于是，在8月4日，黄文金派其弟昭王黄文英与首王范汝增等再将幼天王及忠王李秀成之子送往广德。洪玕留湖州，会同督战。
8月3日，蒋益澧派刘清亮等军由东攻思溪、双福桥。7日，再派高连升等军进攻荻港，并亲至荻港督战，又被黄文金击败。9日，增调德克碑、日意格浅水轮船猛攻，攻占荻港。14日，分三路进扑袁家汇。同日，淮军潘鼎新、李朝斌所部水陆各军攻陷湖州东路要隘晟舍。16日，淮军郭松林、杨鼎勋等部进攻湖州西路要隘尹隆桥，被太平军击败。21日，再度大战，太平军不敌，列王黄十四阵亡。26日，南门守将陈学明率众一千余人降于蒋益澧。27日，长超山守将陈某、姚某又以三垒投降。同日晚，堵王黄文金、干王洪歼等统大军自西门撤退，由梅溪赴广德。28日，清军入城，湖州陷落。与此同时，杨昌濬、周廷瑞等军分路进攻安吉，守军于8月29日夜经孝丰往合黄文金军，太平军在浙江的最后一个据点安吉也告失守。左宗棠终于夺取了浙江全境的最后胜利。
11月9日，清政府为了表彰左宗棠的功绩，发布谕旨，高度赞扬左宗棠。为此，清政府赐封他为一等伯爵。11日，朝廷又下达谕旨：“闽省军情万分吃紧，着左宗棠催令派出各军并亲提官军速筹进剿。”21日，清廷又赐左宗棠爵名“恪靖”。
之后，左宗棠的活动便逐步由浙江向福建转移。