李元度回到家乡，继续做他的学问。这本来就是一个书生该干的事。他如鱼得水，怡然自乐。
1884年中法战争爆发后，他应好友彭玉鳞之邀赴广东办理防务，次年7月补贵州按察使，虽奏陈筹防筹饷之策，建议改江南漕运为折色，仿洋法修筑炮台；建议福建巡抚专驻台湾，以防日、法等国侵入；将湖北、广东、云南等省与总督同城之巡抚尽撤；在国外华侨寄居之地，设立公使或领事之职等，体现了其杰出的学识和才能，但他一刻也未淡漠做学问的兴趣。据粗略估计，李元度在1887年去世前共著有《国朝先正事略》60卷，《天岳山馆文钞》40卷、《天岳山馆诗集》12卷、《四书广义》64卷、《名贤遗事录》2卷、《南岳志》26卷及主纂同治《平江县志》等。
《国朝先正事略》共计110余万字，是李元度在1862-1865年罢官这段日子里写成的。李元度为此书付出了巨大心血。
该书的写作目的，据李元度表白：“清朝开国二百余年，名卿巨儒、鸿达魁垒之士，应运而起者，不可殚数。其舒主谟政绩，具在国史，类非草野之士所能窥，而其遗闻佚事、嘉言懿行，往往散见于诸家文集中，特未有荟萃成书，以备掌故，而为征文考献之助者耳。”该书共计60卷，分为名臣、名儒、经学、文苑、遗逸、循良、孝义7个大类，为清朝同治以前的1108人立传。
该书体裁的独特之处在于：一是叙述当代事迹，与一般史书体例不同，“即专主扬善”，“所录皆粹然纯诣”；二是对清代名儒“不分门户、渊源所在，各以类从”，不存任何学术偏见；三是每篇文中对传主的著述大都详列其书目、卷数，“以备志艺文者之搜讨”。总之，从学术角度而言，该书取材范围广泛，记叙征引详尽，保存了较多的原始资料，至今仍具研究价值。
在曾国藩的诸多幕僚和湘军将领中，李元度与郭嵩焘、刘蓉的情况差不多。他们均是曾国藩的好友，满腹经纶，善于为他人出谋划策，但具体到从政治军并不在行，很难胜任专事一方的工作，即不是统帅之才、当官之才。他们均对学术研究表现出浓厚的情趣，执著追求，痴心不改。尤其值得注意的是，他们的人生经历均是坎坷多舛，充满着艰难险阻。他们都多次被贬官、罢职，没能在仕途上最终走完人生的历程；但在罢职归乡后，又能忘却一切忧愁烦恼，专心致力于学术研究，取得十分突出的学术成果。
但相对于郭嵩焘、刘蓉而言，李元度的情况又有点特殊。他追随曾国藩的时间最长，充当幕僚的时间最久，从而对曾国藩生平行谊了解最深，受其影响更大。正如郭嵩焘所说：“文正公学行武功，震耀一时。君从事最久，受知亦最深，规模气象，仿佛近之，亦惟其文之足自显著以扬于无穷也。”
曾国藩多次说到平生“三耻”，其中一耻即是认为自己因从政做官、带兵打仗占去绝大部分精力，无闲安下心来做学问，临终前没有一部专深的学术著作问世，所以，当他得知李元度的《国朝先正事略》一书写成后，欣然提笔为之作序，赞其“发愤著书，鸿篇立就，亦云勇猛矣”，认为该书可以“藏之名山，副上秘闻，允垂无穷”。
曾国藩主要感到李元度不是带兵打仗之人，文人习气颇重，而不是对李的人品厌恶。相反，他无时不为弹劾李元度之事感到深深的内疚，念念不忘李元度在关键时刻相助的真挚情谊，故想方设法予以补救。其补救的具体内容之一即是联结婚姻，以求世世代代友好下去，同时减少一些对李元度的愧疚之情而使内心得到些许安慰。
曾国藩原来打算让李元度与曾国荃结为儿女亲家，但因李元度与曾国荃的儿女年龄相差悬殊，所以最终由曾纪泽的抚子、曾纪鸿的第四个儿子曾广铨与李元度的女儿成为连理。尽管李元度未与曾国藩兄弟辈成为儿女亲家，但曾国藩在世时曾、李两家联姻“以申永好”的梦终于圆了。由此，曾国藩对李元度的愧疚之情终于可以得到缓解了。