摩诃末之子札兰丁即位后，决心以旧都玉龙杰赤（今土库曼尼亚乌尔根奇）为基地抗蒙。不久因部将图谋叛乱，札兰丁离开旧都，逃到呼罗珊（今阿母河以南，兴都库什山脉以北地区）。术赤、察合台、窝阔台攻入玉龙赤，成吉思汗十六年（1221年）初，又自己统率大军南渡阿母河，攻下巴里黑城（今阿富汗马札里沙里夫西）之后，屠杀了全城百姓。同年二月，拖雷部攻占马鲁（今土库曼共和国马里东）等城。四军途中攻占也里（今阿富汗赫拉特）到塔里寒城（今阿富汗塔利甘）与成吉思汗会合。花剌子模王札兰丁在蒙古占领呼罗珊时，逃入原封地哥疾宁（今阿富汗加兹尼），拥有军队大约十万，继续抗蒙。成吉思汗亲自追击，双方激战于八鲁湾川（今阿富汗查里卡东北），蒙军大败，损失过半。消息传开后，已投降蒙古的部分花剌子模城市纷纷起义。但是，札兰丁部下为争夺战利品发生内讧，纷纷离去。后来各路蒙军会师于塔里寒，成吉思汗亲自统率大军攻占哥疾宁。札兰丁弃城撤退到申河（今印度河），由于缺乏渡船未能过河，又准备逃到印度。十一月，蒙军发动猛攻。札兰丁率部拼死抵抗，大部分士卒战死或失散，札兰丁纵马入河，游至对岸，仅剩四千余人进入印度。成吉思汗十七年（1222年）春，成吉思汗命蒙军沿申河追击札兰丁余部，不见踪迹，加之入夏以后，蒙古军难耐酷暑，只好回师阿母河驻地。第二年，成吉思汗决意东归。成吉思汗二十年（1225年）春，回到蒙古，结束了西征。
成吉思汗西征是一场带有破坏性的对外侵略战争，给所到之处的人民造成了巨大的灾难，但客观上也沟通了东西交通，促进了中外文化的交流。
一代文宗耶律楚材
耶律楚材，字晋卿，辽朝东丹王耶律突欲的八世孙。父亲耶律履，因学问品行出众得以奉侍金世宗，特别受到亲近和信任，去世时官至尚书右丞。
楚材三岁时父亲去世，母亲杨氏教他读书。长大后，博览群书，兼通天文、地理、律历、术数以及佛、道、医、卜等学问，下笔写文章，好像早就做好似的。金朝制度，宰相之子可以按惯例通过考试担任尚书省属官。耶律楚材想参加进士科考试，章宗诏令按原有的制度办。考官用几个疑难案件进行提问，当时一起参加考试的有17个人，唯独楚材的回答特别好，于是被征召为尚书省属官。此后又担任过开州同知。
贞祐二年，金宣宗迁都汴梁（今河南开封），完颜福兴为行尚书省事，留守燕京，征召耶律楚材为左右司员外郎。太祖成吉思汗攻取燕京，听说楚材的名字，于是召见他。
太祖亲自经营西方的疆土，来不及制定有关制度，州郡长官任意生杀，甚至把老百姓的妻子强迫变为奴隶，掠夺财物，兼并土地。燕蓟留后长官石抹咸得卜尤其贪婪暴虐，杀人满市。楚材听说后流下眼泪，随即向太祖上奏，请求向各州郡发布禁令，如果没有皇帝的圣旨，不得随便向百姓征税调役，囚犯应处死刑的必须上报，违反者处以死罪，于是贪暴的风气有所收敛。
己丑年（1229）秋天，太宗将要即位，宗室皇亲都聚集在一起，讨论还没有作出决定。当时睿宗拖雷是太宗窝阔台的亲弟弟，所以耶律楚材对睿宗说：“这是宗庙社稷的大事，应该尽早确定。”睿宗说：“事情还没有完结，另外选个日子怎么样？”楚材说：“过了今天就没有吉日了。”于是确定下来，耶律楚材建立礼仪制度等到太宗即位，察合台率领全体皇族成员和大臣们在宫帐下跪拜。礼毕退下，察合台手抚着耶律楚材说：“您真是安邦定国的大臣啊！”蒙古国君臣间有跪拜之礼从这时候开始。当时朝会迟到应处死刑的人很多，楚材上奏道：“陛下刚刚即位，应该赦免他们。”太宗听从了他的意见。
中原刚刚平定，老百姓误犯法律的人很多，而国家法令中没有赦免的说法。耶律楚材请求对他们宽大处理，众人都认为不切实际，唯独楚材严肃地向皇帝建议。皇帝发布诏令，凡是庚寅年（1230）正月初一以前犯的事情都不予追究。他还拟订了十八项应办的事情，建议颁行天下。大致是说：“州郡要设置长官以管理百姓，设置万户以统率军队，使文、武双方势均力敌，以防止骄横的作风。中原地区，是国家财赋的来源，应该保存和照顾这里的百姓，州县如果没有上司的命令，胆敢擅自科征赋税的要判罪。借贷官府财物做买卖的，也要判罪。蒙古、回鹘、河西等地的人，种地不交税的处以死刑。负责管理的官员自己盗窃官府财物的也要处死。凡是犯死罪的，要将理由上奏朝廷等待批复，然后行刑。各地上贡和进献礼物，为害不小，必须严禁。”太宗全部同意，只有禁止贡献礼物这件事不答应，说：“那些自愿贡献的，应该允许。”楚材说：“腐败的祸端，必然从这里开始。”太宗说：“凡是你奏请的事情，我没有一件不答应，你难道不能顺从我一件事吗？”
甲辰年（1244）夏五月，耶律楚材死在官位上，终年55岁。皇后哀悼，赠赐非常丰厚。后来有人诬陷楚材，说他当宰相时间很长，天下进贡的赋税有一半都落到他的家中。皇后命令侍从大臣麻里扎前去查看，只有十几张琴、阮以及几千卷古今书画、金石和遗文。至顺元年（1330），赠官号为经国议制寅亮佐运功臣、太师、上柱国，追封为广宁王，谥号“文正”。
忽必烈治理中原
蒙哥汗元年（1251年），蒙哥即位后，任命二弟忽必烈总管漠南汉地军国庶事。忽必烈南下驻于爪忽都（蒙古人对金北边部族的泛称）之地，建藩府于金莲川（今内蒙古正兰旗闪电河），常驻于桓（今内蒙古正兰旗北）、抚（今内蒙古兴和县）二州间。在他身边招纳了一批汉族士人为幕僚，如刘秉忠、姚枢、许衡、郝经等人。通过他们的引荐，吸引了更多的中原士人。他们用儒家思想和历代行之有效的治国之道影响忽必烈，促使忽必烈采纳他们的策略，以汉法来治理中原。
蒙哥汗二年（1252年）正月，谋士姚枢建议改变春去秋来，夺城后剽杀掳掠的作战方式，采取以守为主，亦战亦耕，广积粮储，充实边备的灭宋方针。忽必烈采纳了这一建议，首先整治邢州（今河北邢台）。当时，邢州在两个答剌军统治下，民户由一万多户锐减为五千七百户。忽必烈任用汉人张耕为邢州安抚使、刘肃为邢州商榷使。他们到邢州后，革除弊政，惩办贪暴，召抚流亡，仅几个月时间，邢州大治，于是，忽必烈请设经略司于汴（今河南开封），以汉人史天泽、杨惟中、赵壁等为经略使，整顿河南军政。汉将史天泽等到河南后，打击暴虐贪淫的地方军阀，处死横暴的州官，兴利除害，深得民心。他们还在唐（今河南唐河县）、邓（今河南邓县）屯田。屯田的农民，敌至则战，敌走则耕，不久，河南大治。
蒙哥汗三年（1253年），蒙哥把关中地区封给忽必烈。第二年，忽必烈在京兆（今陕西西安）立宣抚司，以孛兰和儒臣杨惟中为宣抚使并屯田于凤翔（今陕西凤翔）。又奏割河东解州盐池的收入以供军食，招募百姓以盐换粮，支援四川前线。他们改革弊政，努力恢复农业生产，减免关中赋税整顿吏治，处死害民的贵族，并进一步严肃军纪，关中情况大为改观。忽必烈还任命许衡为京兆提学，在关中建立学校，释放俘掠的儒士，编入儒籍；又立京兆交钞提举司，所发纸钞，以佐经用。关陇地区的社会经济得以恢复。忽必烈上述措施，得到了汉族地主、儒生的广泛支持，巩固了自己的地位。他也从中学到了统治汉地的方法。
蒙哥汗六年（1256年）春，忽必烈命刘秉忠在桓州东、滦河北岸的龙冈（今内蒙古多伦西北）营建宫室、房舍。三年后建成，称开平府（今内蒙古锡林郭勒盟正兰旗东五十里），作为藩王府的常驻地。开平府聚集了忽必烈的重要谋士，成为他治理汉地的政治中心。汉地社会经济的恢复，也为后来建立元朝奠定了物质基础。
忽必烈采用汉法治理中原地区，取得了显著成效，改变了过去那种人民逃亡，农田荒芜、典章不立的混乱状乱。但是却招致了蒙古统治集团中一部分贵族的不满。蒙古旧贵族企图用旧的统治方式来统治中原汉地。于是，有人向蒙哥大汗告状，说忽必烈在中原收买人心，财赋尽入王府，恐枝大于本，不利朝廷等等，引起了蒙哥的疑忌。蒙哥汗七年（1257年）春，蒙哥以王府诸臣多擅权营奸利事为名，派遣亲信阿兰答儿等到关中主管政务，并在关中设钩考局，核查关中、河南等处钱谷事。阿兰答儿从忽必烈所任命的经略、宣抚司官员中，罗列罪状一百四十余条，企图通过罢免忽必烈所信任起用的官员来打击他的势力。蒙哥下令解除忽必烈在汉地的军权。忽必烈于冬天亲自送家属到和林，并单独朝见蒙哥，这才解除了蒙哥对他的猜忌。蒙哥决定不追究忽必烈，同时停止了对关中、河南的核查。但是，忽必烈所设置的行部、安抚、经略、宣抚、都藩诸司全部废除。蒙哥伐南宋时，仍以忽必烈患足疾为名，不予统兵之权。直到蒙哥汗九年（1259年）十月才不得不改命忽必烈统东路军征南宋。忽必烈以谦恭忍让保全了自己，避免了一场不测之祸。
忽必烈征服大理
蒙哥汗二年（1252年）六月，忽必烈到曲先脑儿（蒙语脑儿意为湖，蒙古驻夏之地）朝见蒙哥。蒙哥命忽必烈率军征云南。老将兀良合台（速不台之子）总督军事，士人姚枢、刘秉忠等人随行参谋。
云南地区早在唐代就由南昭国（乌蛮族即今彝族建立的政权）统治。宋时白蛮族（今白族）取得政权，建立了以大理（今云南大理）为都城的大理国。统治区域包括今云南、贵州、广西西部和四川南部，以及缅甸、泰国、老挝的一些地区。主要民族为乌蛮和白蛮。其他的还有摩些（今纳西族）、和泥（今哈尼族）、金齿、白夷（今傣族）等，再加上与各少数民族杂居的汉族。这时大理国事衰微，内政腐败，阶级矛盾尖锐。有些地区的少数民族正逐渐摆脱大理国的统治。
同年秋，忽必烈从蒙古起兵南下。第二年夏，忽必烈率军驻屯六盘山，秋天，军至临洮（今甘肃临洮），取道吐蕃（今四川甘孜藏族自治州地区），到达忒剌（今四川松潘），然后分兵三路前进。兀良合台率军由西路晏当（今云南丽江北部）进；诸王抄合、也只烈率东路军由白蛮境（今西昌、会理境）进；忽必烈自己带领中路军，经大雪山，过大渡河，穿行山谷二千余里，抵达金沙江北岸。忽必烈军队分别招降大理以北四百余里的摩些蛮等部。冬天，西路军进到此会合。忽必烈派使者入大理招降。大理国拒绝投降并杀死蒙古使臣。忽必烈与兀良合台分兵进攻大理。兀良合台破大理北的龙首关（上关）。大理国主段兴智与权臣高祥、高和兄弟弃城逃跑。忽必烈军与兀良合台会合，顺利进入大理城。
忽必烈命姚枢裂帛为旗，写上禁止杀戮的命令，大理居民得以保全。他又命姚枢等搜访大理国图书典籍。这时东路兵取道吐蕃，也到达大理。忽必烈命人追击高祥兄弟，擒斩于姚州（今云南姚安）。
蒙哥汗四年（1254年）春，忽必烈率军北返，留下兀良合台率军戍守大理，并继续征服未降伏的诸部。任命刘时中为宣抚使，对云南地区进行治理。秋，兀良合台继续向东追击段兴智，进取善阐（又称押赤即今云南昆明）。善阐城陷。段兴智逃到昆泽（今云南宜良），终于被蒙军擒获。兀良合台遣送段兴智等首领去蒙古见蒙哥。蒙哥施以怀柔，赐金牌，让他们回去继续管理原属各部。段兴智回部后，献出地图，并统率本族军队，亲自为先锋，引导兀良合台去征服继续抵抗的各部。蒙古军经过两年的激战，相继征服了赤秃哥（今贵州西部）、罗罗斯（今四川凉山彝族自治州地区）和白蛮波丽国（今元江一带）。从此，大理五城的八府四郡之地，和大部分乌蛮、白蛮部归附于蒙古。兀良合台在云南设置统治机构，管理这一地区的事务。
忽必烈用武力征服了大理，通过征服，统一了大理各部。以后又按中原的封建制度设置郡县，并在大理屯田，不断推广中原地区先进的生产技术，传播科学文化，使云南地区的经济、文化不断进步，对我国多民族国家的形成和发展产生了积极的作用。
忽必烈建国
蒙哥汗九年（1259年）七月，蒙哥死于合州（今四川合州），因对汗位继承未作任何安排，因此导致了一场新的汗位争夺。忽必烈在鄂州（今湖北武昌）前线得知蒙哥死讯后，断然与宋议和，接受宋称臣，以江为界，每年纳银20万两，绢20万匹的条件，双方停战。年底，忽必烈到达燕京（今北京）。留守和林的幼弟阿里不哥已派脱里赤在燕京召集各地军队以包抄忽必烈。忽必烈到燕京后，马上遣散脱里赤已集结的军队，同时急召自己在鄂州的军队北返。阿里不哥通知他去漠北参加忽里台会葬蒙哥，他不加理睬，并命兼希宪到开平（今内蒙古锡林格勒盟正兰旗东50里），观察事态的发展。兼希宪劝说有实力的塔察儿拥戴忽必烈为汗的计划将获得成功。
元世祖中统元年（1260年）三月，忽必烈到达开平。得到东道诸王塔察儿、移相哥、莫哥、忽剌忽儿、爪都和西道诸王合丹、阿只吉等人的支持，于是召开忽里台大会，忽必烈一举登上大汗宝座。四月，忽必烈定当年为中统元年。中统建元表示大蒙古国继承中原封建王朝的定制和统一全国的决心，也是忽必烈仿效中原王朝改造蒙古国的开始。
同时，阿里不哥也在和森（今蒙古后杭爱省厄尔得尼召北）召集忽里台大会，自立为大汗，分据漠北地区。支持他的除阿兰答儿、塔里赤外，主要是西路诸王，有察合台系宗王阿鲁忽、窝阔台系宗王阿速台、蒙哥之子玉龙答失、和蒙哥留守六盘山的大将浑都海、驻守四川的密者火里等蒙古将领。争夺汗位的斗争十分激烈，阿里不哥派霍鲁海、刘太平到陕、甘任职，拘收钱粮，准备与六盘山的大将浑都海联合，从关中进攻忽必烈，陕、川一带的局势立即严重起来了。忽必烈针锋相对地派兼希宪、商挺进驻京兆（今陕西西安），任陕西、四川等路宣抚使。六月，兼希宪先发制人，以谋反罪捕杀霍鲁海与刘太平。又派使者处死四川军中附阿里不哥的密者火里等将领，阿里不哥失去了西线的军势和陕川的财力物力。忽必烈却稳定了关陇局势，随后召集诸军联合防御六盘山浑都海部的袭击。
七月，忽必烈率师征讨阿里不哥。九月，阿里不哥遣阿兰答儿率兵南下，与浑都海、哈喇不花等部会合于甘州（今甘肃张掖）。忽必烈派合彤与将汪良臣率领部队迎接。双方大战于甘州东删丹（今甘肃山丹），浑都海、阿兰答儿被击毙。从此，忽必烈完全控制了关陇山蜀地区。同年冬，忽必烈决定亲征和林。阿里不哥失去了陕川，只得逃到封地谦州（今叶尼塞河上游南）。忽必烈命宗王移相哥驻守和林，以防御阿里不哥，自己班师回到开平。