冈比西斯死后，波斯国的大臣们才得知，那个叫高墨达的新皇帝是假的。这时候，波斯安息省省长的儿子大流士正住在首都，他出身阿契美尼德家族的旁支。他联合其他六位贵族密谋了一次政变，杀死了高墨达及其亲信。
高墨达死后，大流士和那几位贵族又商议由谁来当新皇帝，他们都认为自己应该当皇帝。这一天，他们几个人又为这件事争执起来，一个叫欧塔涅斯的贵族提出退出王位的竞争，只要求今后不管谁当了皇帝，都不得对他有不敬的地方。大家都同意了他的要求，但是由谁当皇帝的难题还是没有解决。最后他们商定，第二天早晨，这六个人乘马到郊外集合，看谁骑的马先嘶叫，就让谁当皇帝。大流士事先让他的马夫使了一个计策，使他的马先叫了起来，就这样他当上了皇帝。
大流士当上皇帝后，开始时日子并不好过，高墨达死后，全国各地都出现了叛乱。
大流士骑上战马，带领军队攻打巴比伦地区，又重新占领了孟斐斯。他仅仅用了一年时间，历经18次战役，终于平定了各地叛乱，使濒于崩溃的波斯帝国又强大起来。
大流士坐稳了皇帝的宝座后，便着手制定了一大套森严的宫廷规矩。上朝时，大流士头戴闪闪发光的金皇冠，身穿绛红色的长袍，腰系金丝腰带，手握黄金权杖，高高地坐在金阶之上，身后站着大群高擎羽扇和大伞的随从和侍卫。大臣朝见时，要跪在地上，在他和大臣之间还要用帷幕隔开，以防大臣的呼吸亵渎了皇帝。
为了防止出现叛乱，大流士把各个被征服国改为“行省”，直接派总督去统治，并把各行省的贡赋固定下来，还统一了度量衡。为了统一货币，大流士下令废除了所有占领地的货币，使用波斯国统一铸成的金币。金币的正面是他本人的头像，反面是一个弓箭手，这种金币叫做“大流克”。后世的历史学家把大流士的这些做法称为“大流士改革”。
大流士的日常饮食极为讲究。当上皇帝后，他只喝故乡的水，每天都要派许多人用专门的银筒，把他故乡的水运来，即使在他出游各地时也不例外。大流士还特别喜欢吃爱琴海产的鲜鱼，为了能及时地把鲜鱼运进波斯王宫，他下令修了一条2000多千米长的大道，称为“皇道”。这条皇道上设有100多个驿站，爱琴海的鲜鱼用驿站快马，只需要三天时间就可以送到王宫。这条皇道的建成，使波斯国的交通大大改善，我国西汉时张骞出使西域后，它便与丝绸之路相接，成为一条便利的东西通道。
公元前520年，踌躇满志的大流士前往各地巡行。当他巡行到爱克巴坦那附近的一个叫贝希斯敦的小村庄时，吩咐手下人在村旁的悬崖峭壁上刻下了有名的《贝希斯敦铭文》。这个铭文的上半部分是浮雕，浮雕上的大流士左脚踏着倒在地上的高墨达，右手指向波斯人崇拜的光明与幸福之神阿胡拉·马兹达；下方刻着八名被绳索绑缚着脖颈的叛乱首领，他们与高大伟岸的大流士形成了鲜明的对照。浮雕的下半部是用古波斯、埃兰、阿卡德语三种楔形文字写成的铭文，上面这样写着：“我，大流士，伟大的王，万邦之王，波斯之王，诸省之王，叙斯塔斯帕之子，阿尔沙马之孙，阿黑门尼德。按阿胡拉·马兹达的意旨，我是国王。”