抵美之后，李蒸进入纽约哥伦比亚大学师范学院，主修乡村教育。用了一年多时间就取得了教育学硕士学位，又于1927年取得哥伦比亚大学哲学博士学位。他的博士论文选题为《美国单师制学校组织之研究》，为了完成选题，1925年秋，李蒸赴美国中南部11个州参观和考察乡村学校，得到了各地教育局长、督学、各师范学校校长、教职员、各乡村学校教员的热心协助。正是这段学习及考察经历，为他日后发展民众教育奠定了深厚的基础。在美国学习期间，李蒸的课余时间大都是在图书馆度过的，星期日常到纽约近郊各公园及动植物园游览，或到各大博物馆、美术馆参观。由于经济不宽裕，虽然纽约的戏剧世界驰名，他也很少观看，只在冬季偶尔看一两次戏或电影。有时公费不能按时发到，他便去饭馆打工，洗两小时碗换一餐饱饭，这一点倒和现在的留学生差不多。由于河北省公费欠发甚多，为了获取学费、生活费，每个暑假李蒸都到乡间去做工，有一年是到麻省避暑胜地的乡村旅馆工作，有两个暑假去康省某农庄养鸡种菜。这些经历，使他对美国的社会文化有了更深入的认识，据他自己后来回忆，美国文化的主要特点是实用，是解决基本的生活问题，办事讲求效率，普通美国人的文化水准很高，教育已经普及，国家在教育上的投入，主要是为了方便民众，使他们拥有平等机会追求个人的自由发展。
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1927年，32岁的李蒸学成归国，先后在北京大学、北平大学、北平师范大学任讲师、副教授。1928年李蒸任北平大学区普通教育处处长，后又任河北省教育厅科长。1929年李蒸任南京中央大学教授，后又应聘到江苏无锡民众教育院任教授暨实验部主任（该院与劳农学院合并后，改称“江苏省立教育学院”）。从此得以学以致用，发挥专业特长，开始社会教育的实践。李蒸的专门社会教育事业并没有持续多久，1929年6月，国民政府宣布停止实行大学区，北平师范大学恢复，但是校长问题迟迟没能解决，次年2月17日，国民政府□□委任李煜瀛（石曾）为校长，李蒸为代理校长。李蒸到任后（李煜瀛始终未到任），积极多方争取经费，对学校进行全面整顿，并提出了全校师生努力的目标——培植优良师资，特别是中等学校师资；研究高深学术，特别是教育学术。此次代理校长的10个月（12月20日卸任），李蒸的各项工作无疑是成功的，李蒸在发展教育方面的能力也得到了体现，这也为他以后长期执掌北平师大奠定了基础。
1931年7月1日，国立北平师范大学第一部、第二部正式合并，分设教育学院、文学院、理学院。第二年7月李蒸被任命为北平师范大学校长。当时的师大各学院院长、教务长均在辞职中，学生罢课，学校呈现出无政府状态。李蒸到任后，首先去拜访了各院长、教务长，恳请他们复职。之后又成立了“校务整理委员会”，开始着手对师大进行全面整顿。8月，报纸上刊出□□以让师大整顿为藉口，责令师大“停止招生”的消息。此消息引起了在校师生的恐慌，为了争取学校的生存，李蒸一方面当即致电□□并另具呈文，详细分析师范大学与普通大学的不同，请求撤销将师范大学取消的提案；另一方面敦促“校务整理委员会”，研究师大究竟与其他大学有无不同？是否有存在的必要？师大全体教授30余人也联名上书，申明师大的特殊性及不应停止招生的理由。虽经多方努力，但师大仍受到当年停止招生的处分。对于这一点，李蒸在当年的开学典礼上表示“十分难受”，并号召全体师生就此“深刻的想一想”。这年11月21日，李蒸在师大文学院大礼堂做报告时，再次谈到这个问题。他认为师大无辜受到打击，有一个原因就是师大好闹风潮，这固然有师大无人管理，经费欠发的原因，但是全体师生还是应该尽量充实自己，健全自己，同时发挥师范教育的精神，加强教育之力量，以使学校不再无故遭受打击。在学术研究方面，成立了《师大月刊》编辑委员会，商定其主要内容为：刊载各种教育思想的文章、专业论著、研究及实验成果、译著、校闻、校讯。