托尔斯泰的文学创作生涯始于他担任志愿兵军官时期。他的第一部小说《童年》完成于1852年夏，这是他计划写的关于人生四个时期的一组小说的第一部。1854—1856年间，他又完成了《少年》和《青年》。第四部《壮年》没有写成，因此，这一组小说只是“三部曲”。三部曲的基本内容写的是贵族少年尼考林卡性格和观点形成的过程。他的童年时代充满欢乐和幸福，感到周围的人都亲切可爱。当他逐渐长大，进入少年时期，他发现家庭内和社会上都弥漫着虚伪、自私和道德堕落现象。他还看到农民的朴素和勤劳，但贵族的生活传统使他形成偏见，看不起比自己地位低的人。不过，经常的思考和反省又使他意识到自己的谬误而力图加以改正。到了青年时期，他从一个儿时的朋友那里得到一种作为生活信条的启示：用“道德的自我完善”来摆脱生活的烦忧和精神上的苦恼。托尔斯泰在这一组小说中表达了这样的思想：克服社会的不良影响不在于同邪恶的环境作斗争，而在于个人“道德上的自我完善”，发扬人天性中固有的善和爱。三部曲中对宗法制农民落后特点的赞美和对博爱主义的欣赏，在托氏后来的活动与创作中又有发展。他后来形成的宗教道德学说在这里已初见端倪。构成他创作中重要特色的心理分析，在三部曲中也明显地表现出来。
因感到“战争是一种不公正的愚蠢的事情”，托尔斯泰提出了退役申请，但未得到答复，便于1854年11月被调到克里米亚，参加克里米亚战争中的塞瓦斯托波尔保卫战。战争中他表现了惊人的勇敢，也看到了普通士兵的英勇无畏。他创作了三篇特写，记录下了士兵们的爱国主义，并用最清醒的笔法描写了战争的真实面目。这三篇特写统称为《塞瓦斯托波尔故事》。塞瓦斯托波尔失守后，托尔斯泰来到彼得堡，受到作家们的热烈欢迎。他于一年后正式退役。
1856年发表的《一个地主的早晨》是作家计划创作的关于地主的长篇小说的片断。长篇未能写成，仅将片断发表。这个短篇写的是一个大学生放弃学业，回到领地，着手改善农奴境况，但遭到失败。小说的成就在于真实地反映了农民的贫困和创造了一系列真实的农民形象，特别是能深入农民心灵深处的才能，使托尔斯泰显得与众不同。小说的思想意义在于它揭示了地主与农民之间的鸿沟是不可能填平的。
《卢塞恩》（1857）是以作家第一次去西欧旅行时在瑞士遇到的一个真实事件作基础写成的短篇小说。一个流浪歌手为一群悠闲的外国有钱游客唱歌消遣，却无人给一文赏钱。此事激怒了托尔斯泰，他根据自己的亲眼所见，创作了这部小说，对西方资产阶级及其文明进行了愤怒的谴责。
50年代末和60年代初，托尔斯泰忙于进行农业改革，办农民子弟学校，再次去西欧考察，担任“调解人”职务，以及结婚与诸多事务，创作上的成就不多。直到1863年，才有两篇重要的中篇小说发表。一篇是《哥萨克》，另一篇是《波里库士卡》。《哥萨克》中写贵族青年奥列宁厌倦了上流社会的享乐，决心改变自己的生活。他当上了士官生，随军到了高加索，带着仆人住在一个哥萨克人的村子里。哥萨克人接近大自然的生活方式对他极具吸引力。他决心溶进他们之中，变成他们中间的一分子。但他的“平民化”努力未能成功。托尔斯泰认为，主人公的失败，是因为他未能完全摆脱城市文明和贵族生活的不良影响。
《波里库士卡》也是一篇有名的作品。女地主家的奴仆波里凯有偷窃的恶习，但他决心改过。女主人委托他进城取一大笔钱，他也决心办好这件事，不料在路上把钱丢了。结果他上吊自杀，妻子发疯，小儿子溺死，弄得家破人亡。这是一出农奴制度造成的社会悲剧。小说具有震撼心灵的力量，屠格涅夫读后赞叹不已。
60和70年代，是托尔斯泰的创作的鼎盛时期。这个时期他创作了两部伟大的小说：《战争与和平》（1863—1869）和《安娜·卡列尼娜》（1873—1877）。《战争与和平》的构思同作家对俄国历史命运的思考有关。小说反映的是从1805年至10年代后期贵族革命家开始建立地下组织的整整一个历史年代，主要内容是写1805年和1812年俄国在国外和本土同拿破仑法国之间的几次战争，以及和平时期的生活。作品中有不少历史人物出场，也有更多的虚构人物。作家真实地再现了欧洲东西两个大国全力投入的巨大而惨烈的战争场面，也反映了当时俄国社会、经济、文化和家庭生活的许多特点。全书的重点是歌颂1812年战争中俄国人民保家卫国的爱国主义精神。在祖国危急存亡的时刻，不但是官兵和游击队员，就连普通百姓也都行动起来共同抗敌。商人烧毁了自己的店铺，农民烧掉饲草，为的是不留给法国人。托尔斯泰写道：“对俄国人民不可能有这样的问题：在莫斯科法国人的统治是好还是坏。受法国人统治是不可能的，这是最坏不过的事情。”作家真实地反映出，人民战争的巨棒对于消灭敌军起了巨大的作用。俄军总司令库图佐夫被写成一个善于理解人民、体现人民意志的英明统帅。他朴实无华，厌恶虚假和形式主义，非常理解士兵的心理，对国家有高度的责任感。他在最危急的时刻制定了正确的战略，拯救了国家。
在阐述历史发展的问题时，托尔斯泰肯定了人民群众的伟大作用，认为人民是决定1812年战争胜利的主要力量，个人对历史事件不可能起决定性的作用。但是他又认为一切历史事件都是命定的，人只能起一种体现天意的消极作用。基于这种观点，他在作品中又说人民群众在历史过程中只是一种自发的、“蜂群式”的力量。也是由于这种宿命论的观点，他又将库图佐夫描写成一个事件发展的旁观者，说他不去阻碍，也不积极干预事变的过程。《战争与和平》中的拿破仑被作者取下了英雄的光环，变成了一个外貌无任何吸引力、傲慢自大、自命不凡的个人主义野心家和冒险家。
在创作《战争与和平》时，托尔斯泰还完全站在贵族立场，但他对本阶级的疮疤并不是视而不见。他把贵族分为两类。一类是当朝宫廷显贵、热心追名逐利的官僚和腐败的贵族，如瓦西里公爵之流。另一类则是保存了民族特性、精神上和人民接近的贵族。这一部分人多是外省的庄园贵族，包尔康斯基和罗斯托夫两家都属于这一类。书中的重要人物多是出自这些贵族家庭。小说主要人物之一安德烈·包尔康斯基公爵年轻有为，禀赋极厚，才智过人，性格坚强，具有乃父那种刚直不阿和孤傲的性格，对宫廷官僚和钻营拍马之徒十分蔑视。他内心生活和感情都极丰富，努力探求人生目的，研究社会问题。最初他渴望荣耀，有一种强烈的功名心。但奥斯特里茨一战他受了重伤，躺在战场上呻吟的时候，他仰望伟大而无际的苍穹，发现人们为了虚荣和自私的目的奔波忙碌是多么的渺小。他这时觉得，除了这个无边无际的天空之外，一切都是虚空，一切都是欺骗。由于这种醒悟，安德烈在战后产生了消极厌世的思想，经历了一场精神危机。后来他参加一段政治改革工作，可是不久就看出，改革是没有意义的。因为在现存制度下不可能做任何认真的事情。安德烈最后在1812年保卫祖国的战争中献出了自己的生命。他是那个时代俄国最优秀的人物之一。他不但努力使自己的生活富有意义，不使青春虚掷，还不断地探索生命的意义。他过着一种紧张的精神生活，经常分析自己，对自己总不满足。